背景介绍
在碳化硅(SiC)衬底上直接外延生长石墨烯(SiC表面热分解法),是制备晶圆级尺寸、免转移高质量石墨烯的重要技术路线。该方法可将石墨烯原位集成于宽禁带半导体衬底之上,从根本上规避转移工艺引入的表面污染、裂纹与褶皱等问题,在射频/高频器件及增强现实(AR)光学元件等关键应用中具有独特价值。然而,传统高温直接生长工艺不可避免地导致SiC表面严重的原子迁移和表面重组,形成高度达数十纳米的大台阶聚并以及石墨烯生长的非均匀性成核,严重破坏石墨烯的连续性和均匀性,并导致沿台阶边缘与跨台阶方向的电输运各向异性和界面热阻升高,成为制约SiC外延生长石墨烯和器件性能的共性难题。
成果简介
山东大学新一代半导体材料研究院陈秀芳教授、任华英教授和郁万成教授团队提出了一种将缓冲层形成与石墨烯生长解耦的分步生长策略,通过缓冲层介导的生长动力学调控,从根本上解决了传统高温生长工艺中大台阶聚并和台阶边缘主导成核的两大核心瓶颈。
该策略采用精确的两阶段温度控制:首先在相对低温下在SiC (0001)表面形成连续完整的缓冲层。缓冲层作为物理扩散屏障,将升华的 Si 原子限制在台阶边缘,抑制了平台上的长程原子迁移,从而稳定了表面形貌,从源头上防止了聚并台阶的形成。随后将温度升高完成石墨烯生长,预先形成的缓冲层会饱和原始SiC表面的悬挂键,显著缩小台阶边缘与台面之间在悬挂键密度,从而减小了台阶与台面之间升华速率的差异,使得表面碳化学势的分布更加均匀,因此实现了石墨烯在台阶边缘和平台上的双位点同时成核,打破了传统工艺中台阶边缘主导的成核模式,从而在SiC衬底获得了高质量、单晶性、均匀单层石墨烯的外延生长,并实现6英寸晶圆级均匀单层单晶石墨烯的可控制备。此外,通过第一性原理计算证实,缓冲层的横向扩展在热力学上比在其垂直方向的石墨烯生长低3-10 eV,定量证明了生长初期缓冲层横向扩展的热力学优势,并系统研究了第一阶段温度(1350-1800℃)对缓冲层覆盖率与台阶形貌的调控规律,结合理论与实验明确了缓冲层与石墨烯生长解耦的温度窗口。
图文导读

图1. 传统高温直接生长与缓冲层形成与石墨烯生长解耦的分步生长机制差异示意图。

图2. 传统高温直接生长与分步生长石墨烯质量及表面台阶形貌对比。

图3. 分步生长石墨烯表征(a) XPS成分表征、(b)光学透过率测试、(c)、(d)低能电子衍射图样。

图4. DFT计算生长初期(a)、(b)armchair构型和(c)、(d)zigzag构型缓冲层横向扩展与石墨烯纵向生长的形成能对比。

图5. 第一阶段不同温度下(a)-(e) AFM台阶形貌及(f)-(j)拉曼mapping缓冲层及石墨烯覆盖率的变化趋势。(k)、(l)台阶高度和宽度分布统计。(m)、(n)缓冲层和石墨烯覆盖率统计。

图6. (a)-(c)传统高温直接生长与(d)-(f)分步生长成核路径SEM表征及示意图。
作者简介
通讯作者
任华英,山东大学教授,博士生导师,国家海外优秀青年科学基金获得者,国家海外高层次青年人才,山东大学杰出中青年学者。主要研究兴趣为半导体异质界面的性能调控、功能性低维单晶材料及二维超晶格材料的可控制备与性能调控。目前已以第一/共一作者身份在Nature、Nat. Mater.、Adv. Mater.、ACS Nano、Energy Environ. Sci.等发表多篇高水平期刊文章,已发表文章总引用率4000余次,授权发明专利7项,参与撰写三本石墨烯相关中英文学术专著,受邀在Nat. Synth.、Natl. Sci. Rev.上发表观点文章。
郁万成,山东大学教授,博士生导师,国家海外高层次青年人才。主要从事碳化硅及相关材料的制备及应用开发,包含碳化硅的气相/液相晶体生长、碳化硅基石墨烯应用、及碳化硅基功能材料研究。主持及参与多项国家及省部级项目。累积发表学术论文三十余篇,申请及授权发明专利二十余项,参与两本专业书籍的撰写。现任《材料导报》青年编委。
陈秀芳,山东大学新一代半导体材料集成攻关大平台教授、博士生导师。国家优秀青年科学基金获得者,山东省自然科学杰出青年基金获得者。长期从事宽禁带碳化硅等半导体材料、相关芯片的研究。先后主持承担了20余项国家及省部级项目。在国内外学术刊物上发表论文百余篇,获得授权发明专利六十余项。获得2013年度“山东省技术发明一等奖”。现任晶体材料全国重点实验室副主任、新一代半导体材料集成攻关大平台常务副主任、党总支副书记和教工第一党支部书记。
第一作者
姜晓呈,山东大学新一代半导体材料研究院2024级博士研究生,主要研究方向为SiC衬底外延生长石墨烯及相关器件应用研究。
文章信息
Jiang X, Wang Y, Cheng T, et al. Stepwise growth of graphene on silicon carbide: Decoupling formation buffer layer from graphene growth. Nano Research, 2026, https://doi.org/10.26599/NR.2026.94908882
本文来自NanoResearch,本文观点不代表石墨烯网立场,转载请联系原作者。