电极的分层结构工程是实现电化学储能中高能量密度和高功率密度的关键。然而，同时协调微观和宏观构造特征的介观结构的合理调控仍然是一个重大挑战。在这里，我们报道了具有明确的分级孔的电极的构造，跨越从1纳米到50 μm的多个长度尺度。采用可逆缩聚-终止策略，在大孔石墨烯气凝胶支架上原位生长了厚度约为30 nm的垂直排列二维共价有机骨架(COF)纳米片。因此，所获得的电极结合了丰富的可及活性位点和离子和电子的高效传输通道。当用于超级电容器时，在0.5 A·g−1至50 A·g−1的77%的高充放电率和1.2 mg·cm−2至10.4 mg·cm−2的74%的高质量负载下，获得了优越的289 F·g−1的重量电容和优异的电容保留率。在大孔支架上的二维COF单元的分层工程将为EES电极带来前所未有的结构可设计性和性能提升。
图文简介
设计具有良好定义的全尺寸孔隙结构的电极。(a)通过可逆缩聚-终止(RPT)策略，在大孔石墨烯支架上原位生长垂直COF NPs，制备v-COFGA电极。(b)全尺寸示意图:v-COF-GA的层次结构从宏观尺度(~ 1 mm)到纳米尺度(~ 1 nm)。(c) v-COF-GA的三维x射线层析模型揭示了其毫米尺度的结构特征。下面是俯视图(蓝色)和侧视图(绿色)的幻灯片。(d)高分辨率纳米ct显示大孔石墨烯支架上COF分布均匀。其中橙色部分为高密度碘原子标记的COFs，灰色部分为低密度石墨烯支架。(e)石墨烯支架上垂直排列的COF NPs的表面(上)和横截面(下)SEM图像。(f) v-COF-GA、GA和v-COF电极的粉末XRD谱。
v-COF-GA的分级孔隙结构和原子组成。(a)不同电极的N2气体吸附曲线。(b) GA支架上细观结构COF NPs的AFM图像。(c)三维x射线层析孔径分布(左:仅孔隙，右:含固体骨架)(d)基于纳米尺度N2吸附分析和XRD谱(蓝色)、中尺度SEM和AFM图像(灰色)、微观尺度x射线断层扫描(红色)的v-COF-GA电极全尺寸结构尺寸分布分析。(e) v-COF-GA电极的热图。(f) v-COF-GA电极的XPS谱。(g, h) v-COF-GA电极的高分辨率C1s (f)和N1s (g)光谱。
分级电极的电化学性能。(a)扫描速率为10 mV s-1时采集的v-COF-GA、GA和v-COF电极的循环伏安曲线。(b) v-COF-GA、GA和v-COF电极在0.5 a g-1电流密度下的恒流充放电曲线。(c) v-COF-GA、GA和v-COF电极的重量电容随电流密度的变化曲线。(d) v-COF-GA、GA和v-COF电极在频率为10 mHz-100 kHz、幅值为5 mV范围内的Nyquist图。(e)低τ0值的v-COF-GA、GA和v- cof电极的波德图。(f) Z ‘与v-COF-GA、GA和v-COF电极中频范围内频率平方根的倒数。
v-COF-GA电极的超快速电荷存储动力学。(a)从10到100 mV s-1不同扫描速率下的CV曲线。(b) 0.2 V时获得的阴极(红色)和阳极(蓝色)电流密度作为扫描速率的函数。虚线用幂律拟合，i = kvb。(c)扫描速率为100 mV s-1时，快速运动过程(红色)和慢运动过程(蓝色)产生的电容解耦。(d)不同扫描速率下快速(红色)和慢速(蓝色)过程的电容贡献直方图。
双电极对称v-COF-GA电容器的储能性能。(a) v-COF-GA中分级孔结构保证的高效离子传输过程和大孔石墨烯支架提供的高效电子传输过程示意图M(b)对称v-COF-GA电容器在不同质量负载下的CV曲线。(c)对称v-COF-GA电容器在不同质量负载下的重量电容(红色)和面积电容(蓝色)曲线图。(d)设备规模的大尺寸(10 cm × 6 cm) v-COF-GA样品。(e)v-COF-GAs超级电容器在不同弯曲角度下的电容保持。(f)电流密度为10 mA cm-2时，v-COF-GAs超级电容在不同弯曲角度下的GCD曲线。(g) v-COF-GA、GA和v-COF电极在电流密度为10 a g-1时充放电循环50,000次后的循环稳定性。(h) v-COF-GA、GA和v-COF电极与其他报道的电极的循环稳定性比较。(i) v-COF-GA电极与其他报道的基于cof的电极的能量密度和功率密度的比较。
论文信息
论文题目：Nanoplatelets on Macroporous Scaffold for High-Performance Electrodes
通讯作者：刘平伟
通讯单位：浙江大学
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