多体相互作用与自旋轨道耦合的结合是固体中众多奇异物态的根源，例如非常规磁性与关联拓扑相。手性自旋模正是其中一类非常规的集体自旋激发：激发发生在手性相反的自旋轨道劈裂能带之间，并在多体相互作用下呈现集体行为。与广泛存在于磁性材料中的常规集体自旋激发不同，手性自旋模可以出现在空间反演对称性破缺的非磁体系中，此时自旋轨道耦合扮演等效磁场的角色，而时间反演对称性保持不变。尽管理论早已预言这类模式普遍存在于具有自旋轨道耦合的二维费米液体中，实验观测却十分稀少，目前仅见于拓扑绝缘体Bi₂Se₃和锰掺杂CdTe量子阱两类材料。半导体性过渡金属硫族化合物莫尔超晶格兼具平带带来的强电子关联、单层材料固有的强伊辛型自旋轨道耦合以及优异的可调性，是实现手性自旋模的理想平台。然而，现有关于该体系集体激发的研究主要集中于各类莫尔激子，它们源自价带到导带的跃迁，能量处于电子伏特量级；而由微带内及微带间跃迁产生、主导材料低能性质的低能电子集体激发，在实验上仍几乎未被探索。
据此, 浙江大学物理学院汤衍浩课题组与徐远锋研究员、朱诗尧院士，以及日本合作，首次在二维莫尔超晶格材料中观测到一种罕见的集体激发 – 手性自旋模式（Chiral Spin Mode）。在多体相互作用与自旋-轨道耦合的协同下，电子就像看台上起立欢呼的观众，呈现出具有确定手性的“自旋浪潮”。这一发现展示了二维莫尔超晶格在探索新奇电子激发态上的巨大潜力，也为发展新型量子技术提供了新思路。
2026年10月15日, 相关论文以”Gate-tunable chiral spin mode in WSe₂/WS₂ moiré superlattices ” 为题发表于Science。浙江大学物理学院博士生单哲旭和苏文健为共同第一作者，通讯作者为浙江大学百人计划研究员徐远锋和汤衍浩。浙江大学物理学院朱诗尧院士提供了重要支持。其他合作者包括日本国立材料科学研究所的Kenji Watanabe和Takashi Taniguchi。
Science编辑Jelena Stajic: 过渡金属二硫化物的莫尔超晶格将强电子相互作用与自旋-轨道耦合相结合。这种环境为非传统的集体相和激发态提供了肥沃的土壤。该研究利用偏振分辨拉曼测量，在扭曲的WSe₂/WS₂双层结构中揭示了一种这样的集体激发态，称为手性自旋模。该方法可能有助于进一步探索这些系统中的低能集体模。
奇境
伸出我们的双手，无论如何变幻姿势，两者都不可能完全重合 – 我们的双手具有不同的手性。大至星系旋臂、大气旋涡，小到动植物、矿物晶体、DNA分子，手性广泛存在于宇宙之中。“这类几何结构上的‘手性’较为直观，而我们观察到的则是电子集体激发的手性，需要借助微观尺度下的量子力学才能理解。” 汤衍浩说。
图1. 莫尔超晶格结构（左）；自旋-轨道耦合劈裂能带中的手性自旋模式（CSM）的示意图（右）。
汤衍浩课题组长期关注一种由过渡金属硫族化物（TMD）半导体构成的莫尔超晶格材料，它由两层原子级厚度的TMD单层以零度转角堆叠形成，呈现出大周期的三角型莫尔晶格（图1）。在自旋-轨道耦合的作用下，电子的动量和自旋朝向锁定。“可以想象一副‘怪异’的画面，向左跑的运动员举起双手，向右跑的放下双手，双手的朝向就是自旋的方向。而手性自旋激发，就类似这些运动员的双手有秩序地挥动。” 论文第一作者单哲旭博士说。
手性自旋模式很难被观测到，过去只在Bi₂Se₃和Mn掺杂的CdTe量子阱两种材料中被发现。莫尔超晶格提供了一个可调控的全新平台，来探索这种新奇的激发。单哲旭和苏文健（共同第一作者）合作，把厚约1纳米、宽约10微米的莫尔“舞台”打磨到纯净至极，两层原子级厚度的薄膜像手机贴膜一样完美贴合，形成了莫尔超晶格结构，让原本的0.3纳米晶格周期扩展到了8纳米。“得益于大尺度的莫尔周期，我们可以更好地研究和操控这种新奇的电子集体模式。”单哲旭说。
寻峰
手性自旋模式的探测，需要借助共振拉曼光谱技术（图2）。给本科生介绍共振拉曼光谱时，汤衍浩喜欢用粒子对撞实验来比喻：大型粒子对撞机是在几十公里的环形加速器中让具有极高能量的质子对撞，从而“撞”出质子内部的秘密。“而共振拉曼则是在微米尺度的固体宇宙进行‘对撞’实验。我们向材料中发射一束激光，激光在材料中激发出高能量的激子，激子会和材料中其他微观粒子‘对撞’，产生出低能量的集体或者单粒子的激发。”汤衍浩说，这就好比足球赛时朝看台抛入一个足球，引起了观众的争抢和骚动，从而激发出了集体的“人潮”。
图2. CSM的拉曼激发过程示意图：激光激发产生激子，与掺杂电子发生“对撞”，产生CSM。
最有趣的激发模式，往往集中于低能量区间（毫电子伏量级），材料中的各个自由度可以有效耦合，产生丰富且有趣的“人浪”。为此，汤衍浩课题组搭建了低温强磁场环境下的低波数拉曼光谱系统，将微米大小的激光光斑稳稳地打在样品上。“大部分电子激发模式比较脆弱，很容易受到激光激发的影响，因此我们需要使用非常微弱的激光功率和非常长的光谱采集时间；光斑要至少12小时不漂移，才能采完一组可靠的数据；商业设备往往只能稳住3到4小时。”单哲旭说。
2023年的夏天，一组奇异的拉曼信号第一次进入到课题组的视野。“我回到浙大之后才开始做拉曼实验，项目最开始的出发点，是想研究莫尔晶格中的声子，所以最初的几个月，我们把这个信号当成了某种奇特的电声耦合现象。”汤衍浩说。但随着实验不断深入，课题组捕捉到了这个拉曼信号非常独特的偏振性质；并且，随着样品质量的不断提高，原本“胖乎乎”信号不断变窄，一个锐利的尖峰出现了，它成功“瘦身”到原来峰宽的约六分之一。进一步，通过给样品施加一个垂直磁场，这道“浪”的频率会随之变化 – 再次说明其自旋翻转的本质。课题组由此确认，他们看到的确实是手性自旋集体激发。
座次
手性自旋模式早在2000年初就有理论预言，但由于信号极难捕捉，二十多年来在实验上一直进展缓慢。这是人们首次在莫尔超晶格中观察到这种模式；同时，这种模式呈现出非常有趣的性质，例如，可以被掺杂高效地调控、具有极大的拉曼效率等（图3）。它激起了人们更深的好奇，莫尔晶格中的手性自旋模式为何如此独特。
图3. CSM随栅压、磁场以及温度的演化行为（从左至右）。
“ 我们可以把莫尔超晶格想象成一个个周期性排布的包厢，然后向这些包厢里的座位填入电子，或者利用激光注入激子。” 汤衍浩说，“ 当同一座位上，既有电子和激子，它们之间将会有非常强烈的相互作用，从而可以有效地产生手性自旋模式。反过来，这个手性自旋模式，相当于一个空间局域的探针，可以反映电子在空间中的分布。” 徐远锋研究员的理论计算进一步给出了更为清晰的电子的空间分布：先后进入莫尔晶格的电子，倾向于占据元胞中不同的位点，如同进入同一间包厢的观众，选择了不同的座位区域。实验与理论相互印证，揭示了基态的微观图像，回应了此前学界的争论。
回响
这束携带着“手性”信息的散射光，激起了更大的“回响”。二维材料体系中，各种微观粒子或者自由度可以通过强烈的相互作用“手拉手”耦合在一起；它们相互协作，将产生出非常丰富、有趣的“舞蹈”，引发了学者广泛的兴趣。
课题组所发现的手性自旋模式就是这样一个例子，也是一个很好的探索的开端。这个模式的拉曼效率极其惊人，比常见的声子模式强出三个数量级，并且可以通过电压有效调控。一个潜在的应用是用于制造新型的自旋翻转拉曼激光器。“之前的自旋翻转拉曼激光器的波长调节，需要施加巨大的磁场；而莫尔体系中的手性自旋模式，1伏的电压就能实现高效的调控，有利于实现小型化的拉曼激光。”汤衍浩说。“当然，这只是畅想，到实现这一步还有很长的路要走。”同时，这个工作中手性自旋模式，天然地是空间局域的自旋二能级系统。“也许，可以用来构筑自旋量子比特”。
该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等项目的支持。
更多图文介绍
构建了以石墨为栅极、六方氮化硼为介电层的双栅器件，近0°转角的WSe₂/WS₂双层属于C₃ᵥ点群，呈II型能带排列，电子与空穴分别位于WS₂和WSe₂中。莫尔超胞中存在AA、W/Se型B位点和S/W型B位点三种高对称堆垛位点。在3 K下的掺杂依赖反射衬度谱中，WSe₂层内莫尔激子共振的增强对应ν = 1/3、2/3、1、2、3处的关联绝缘态。研究者提出，第一个电子占据W/Se型B位点，第二个电子则主要分布于S/W型B位点。
图1. 近0°转角WSe₂/WS₂莫尔超晶格的器件结构与绝缘态。
由于手性自旋模属于电偶极禁戒跃迁，无法通过透射或反射光谱探测。在C₃ᵥ点群下，拉曼模式按不可约表示分为A₁、A₂和E三类，其中A₂表示的基函数变换方式与角动量面外分量这一赝矢量相同，因此具有面外自旋矩的手性自旋模应出现在A₂通道并具有反对称拉曼张量。在ν = 2、激发能2.33 eV（接近WS₂的B激子）、功率仅1 μW的条件下，平行与交叉圆偏振几何中信号很弱，而垂直与同圆偏振几何中出现强而尖锐的共振；经对称通道分解后，该共振仅存在于A₂通道，角分辨拉曼测量进一步确认了其A₂对称性。
图2. 偏振分辨拉曼光谱揭示ν = 2处的手性自旋模。A) ν = 2时四种偏振几何（XX、XY、RR、RL）下的拉曼光谱。B)由(A)分解得到的A₂、A₁和E通道光谱，A₂通道在约13 cm⁻¹处出现强拉曼信号，阴影为沃伊特函数拟合。
填充依赖测量显示，手性自旋模在ν ≈ 2处强度最高、频率最低。ν由2增大时，频率线性升高至55 cm⁻¹，强度单调下降；ν由2减小时，频率仅升至25 cm⁻¹，并在ν ≈ 1.56处出现约5 cm⁻¹的跳变。研究者认为，ν = 2时拉曼散射将一个电子从满占据的C₂下多体能带激发至空的自旋轨道劈裂能带，形成手性自旋激子；其能量约1.6 meV，远低于导带约30 meV的自旋轨道劈裂，表明存在源自交换库仑相互作用的较大结合能。偏离ν = 2后，激子与巡游电荷相互作用形成激子极化子。由于电子拉曼散射对轨道高度敏感，该模式在ν ≈ 1附近才开始出现，说明只有第二个电子参与激发，且其轨道波函数不同于第一个电子，即ν = 1处为电荷转移绝缘体，这一结论也得到密度泛函理论计算支持。
图3. 手性自旋激子与激子极化子。A)手性自旋激子的拉曼激发示意图，下图为以WS₂的B激子为中间态的散射机制。B) A₂通道拉曼光谱随填充因子变化的等高线图（对数色标）。C)代表性填充下的线切光谱及沃伊特函数拟合。D, E)手性自旋模谱权重与频率的填充依赖性。
为证实自旋翻转本质，研究者在ν = 2下施加面外磁场：磁场低于2 T时频率几乎不变，2～9 T范围内则由约13 cm⁻¹线性升至约16 cm⁻¹，对应g因子0.34 ± 0.02。低场下K与K′谷电子占据近乎相等，两谷模式的塞曼劈裂（2 T时约0.6 cm⁻¹）远小于约5 cm⁻¹的线宽；高场下电子极化至K谷，仅观测到频率线性增长的单峰。变温测量表明，手性自旋模强度在约25 K时减半，排除了声子参与；ν = 2绝缘态的转变温度约50 K，对应约20 meV的电荷能隙，二者温度依赖高度相似，说明均受热激发载流子的屏蔽效应支配。
图4. 手性自旋模的塞曼效应与温度依赖性。A)不同面外磁场下ν = 2的归一化A₂通道拉曼光谱。B, C)模式频率与半高宽随磁场的变化，高场线性拟合给出g因子0.34 ± 0.02。D)仅考虑自旋塞曼效应时K与K′谷能带排列及占据的示意图。E) ν = 2时A₂通道拉曼光谱随温度的演化。F)不同温度下反射衬度最大值随填充因子的变化。G–I)谱权重、频率与半高宽随温度的变化。
综上, 该研究在过渡金属硫族化合物莫尔超晶格中观测到手性自旋模，其可调性远超此前报道的体系，并借此澄清了ν = 1绝缘态的电荷转移本质。尽管掺杂电子密度（约10¹² cm⁻²）远低于原子密度（约10¹⁵ cm⁻²），该模式的拉曼强度仍明显超过异质结中的声子，研究者将这种巨拉曼效率归因于莫尔势作用下准粒子（如WS₂的B激子与掺杂电子）之间的空间交叠所增强的库仑相互作用。凭借巨拉曼效率与相对良好的热稳定性，手性自旋模有望用于栅压可调拉曼激光器和磁子学；其较低的能量也为通过介电工程实现三重态激子绝缘体提供了可能。该工作也将推动在转角MoTe₂双层、过渡金属硫族化合物近邻耦合的石墨等自旋轨道耦合与多体相互作用并存的体系中寻找新奇低能集体激发。
汤衍浩简介
汤衍浩博士，浙江大学物理学院百人计划研究员，入选“国家级海外高层次人才青年项目”。
2011年于北京大学物理系获得学士学位，2017年于美国密歇根州立大学获得物理学博士学位，2017年至2021年，在美国宾州州立大学物理系和康奈尔大学应用物理系（Prof. Kin Fai Mak 和 Prof. Jie Shan课题组）从事博士后研究。
主要从事二维材料的光谱学和物态调控等方向的前沿研究，通过发展飞秒泵浦-探测、时间分辨的单光子测量和非线性光学等表征技术，磁场、电场和转角等多场调控方法，高质量器件微纳加工制备工艺，在二维异质结中的摩尔超晶格物理、强关联物理、激子物理、能谷电子学等方面取得了多项具有国际影响力的重要研究成果。
迄今，在国际权威期刊发表学术论文十余篇，其中以通讯/一作发表：Science 1篇，Nature 1篇，Nature Nanotechnology 2篇，Nature Communications 2篇等。
原文链接
https://www.science.org/doi/10.1126/science.adq6530
本文来自化学与材料科学，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
