氟化铁（FeF₃）作为一种典型的转化型正极材料，凭借其高理论容量（~712 mAh g⁻¹，基于三电子转移反应）、低成本和环境友好性，被视为下一代高能量密度锂离子电池的理想候选者。然而，FeF₃存在本征导电性极差、充放电过程中剧烈体积变化以及可溶性中间产物（Fe²⁺）的溶解穿梭等固有缺陷，导致其倍率性能和循环寿命远不能满足实际应用需求。将FeF₃与还原氧化石墨烯（rGO）复合构建三维导电网络是提升其电化学性能的有效策略，但传统浆料涂布法难以实现FeF₃/rGO在三维空间中的精准有序组装。
本文，南京工业大学Tuxiang Guan，浙江大学Bao Ningzhong等在《ACS Omega》期刊发表题为”Microfluidic-Assembled 3D FeF₃/rGO Composite Fabric Cathodes with Egg-roll-Like Confinement Structure for High-Rate and Long-Cycle Lithium-Ion Batteries”的研究论文。研究创新性地引入了微流控组装技术，将FeF₃纳米颗粒与rGO纳米片在微流控通道中进行精准组装，随后通过织物基底（如碳布/棉布）负载，构建了具有独特”蛋卷状”（Egg-roll-Like）限域结构的三维FeF₃/rGO复合织物正极。
蛋卷状rGO卷曲层将FeF₃活性颗粒紧密包覆于内部，形成多重限域效应：①rGO提供连续三维导电网络，显著提升电子传导；②蛋卷状结构物理限域FeF₃，缓冲充放电体积变化；③有效抑制Fe²⁺中间产物的溶解穿梭；④织物基底赋予电极柔性自支撑特性，免粘结剂/集流体。该策略实现了FeF₃正极高倍率容量与长循环稳定性的协同突破。
图1. (a) Schematic illustration of fabrication of flexible FGF cathode via a simple microfluidic assembly technique; (b) FGF of various shapes (photograph courtesy of Zhenhao An. Copyright 2026); (c) tensile performance test; (d) photos of FGF under different bending states (photograph courtesy of Zhenhao An. Copyright 2026).
本研究通过微流控组装策略，成功制备了一种具有三维互连网络结构的FGF电极。在此结构中，由rGO薄片形成的三维导电网络不仅显著增强了电极的电子传输能力，还能有效抑制因体积变化引起的机械应变。电化学表征结果表明，该复合FGF电极兼具出色的倍率性能和优异的循环寿命。在0.5–5 A·g⁻¹的电流密度范围内，该电极保持了98%的初始容量。随后，在0.7 A·g⁻¹下连续充放电1000次后，其可逆容量仍稳定维持在72 mAh·g⁻¹。该性能远超传统纯FeF₃电极，充分验证了三维网络结构设计的有效性。更重要的是，FGF框架凸显了石墨烯定向组装在调控电子传输路径、缓冲体积膨胀以及稳定转化型体系界面化学反应方面的关键作用。本研究不仅为FeF3正极材料的实际应用奠定了重要基础，也为高性能石墨烯基复合电极的理性设计提供了新见解。对导电性、结构完整性和电化学可逆性的协同调控表明，该策略有望成为下一代高能量密度锂离子电池的通用型平台。
文献：https://doi.org/10.1021/acsomega.6c01331
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