Laser Photonics Rev. MoTe2/h-BN/石墨烯隧穿异质结,4 nA 暗电流兼得 0.1 THz 宽带响应

器件以机械剥离与干法转移构筑,在 285 nm SiO2/Si 衬底上先以无掩模紫外光刻定义电极区、电子束蒸发 Ti/Pd(10/20 nm)复合电极,再用聚碳酸酯膜辅助干法转移将 MoTe2、h-BN 与石墨烯纳米片逐层对准堆叠成范德华异质结,三层厚度经原子力显微镜测定为 9、5 与 12 nm;针对大面积制备的可行性,研究另以化学气相沉积生长的单层 h-BN 作为隧穿层,通过干湿混合转移与光刻图形化制备了含 1、2、4 层 h-BN 的系列器件。

导语

二维光电探测器的暗电流与光谱响应范围存在内生的此消彼长,窄带隙体系把响应波段推向长波红外乃至太赫兹,付出的代价是热激发载流子浓度随带隙指数上升、暗电流显著增大,宽带隙体系能够压制暗电流,却把探测范围收窄在可见至近红外区间;这一矛盾长期约束着兼具高灵敏度与超宽谱响应的二维探测器设计。

Laser & Photonics Reviews 发表的研究以光热辅助隧穿机制化解这一矛盾,四川大学 Zegao Wang 团队设计并制备了 MoTe2/h-BN/石墨烯隧穿异质结光电探测器,原子级厚度的 h-BN 中间层在暗态构成高势垒阻断热激发载流子输运,光照下材料吸光产热、展宽载流子能量分布,以热辅助隧穿驱动载流子穿越势垒,使响应摆脱带隙限制延伸到太赫兹波段;器件在室温 5 V 偏压下暗电流低至约 4 nA,光谱响应覆盖 405 nm 至 0.1 THz,405 nm 与 0.1 THz 的响应度分别达到 2.59 与 0.53 A/W,比探测率约 3.61×108 与 7.37×107 Jones,并完成自供电多波段成像与太赫兹透射成像。

研究背景

从载流子来源看,二维半导体光电探测器的暗电流主要来自热激发的本征载流子,其浓度对带隙呈指数依赖;既有应对路线各有边界,范德华异质结以界面势垒阻挡载流子输运、压低暗电流,往往依赖宽带隙材料并把光谱响应范围一并收窄,零带隙或超窄带隙材料基于辐射热效应与光热电效应摆脱了带隙对响应波段的限制,但强烈的本征热激发带来普遍偏高的暗电流;能带排列工程、局域电场调制与界面工程虽取得进展,在可见光至太赫兹全谱段同时实现超低暗电流与超宽谱响应仍是待突破的核心问题。h-BN 兼具原子级厚度与高绝缘势垒,暗态可作为高效的载流子阻断层,其隧穿概率又对温度敏感,为引入光热调控提供了物理接口。

制备方法与样品信息

器件以机械剥离与干法转移构筑,在 285 nm SiO2/Si 衬底上先以无掩模紫外光刻定义电极区、电子束蒸发 Ti/Pd(10/20 nm)复合电极,再用聚碳酸酯膜辅助干法转移将 MoTe2、h-BN 与石墨烯纳米片逐层对准堆叠成范德华异质结,三层厚度经原子力显微镜测定为 9、5 与 12 nm;针对大面积制备的可行性,研究另以化学气相沉积生长的单层 h-BN 作为隧穿层,通过干湿混合转移与光刻图形化制备了含 1、2、4 层 h-BN 的系列器件。

表征环节使用 Raman 光谱、原子力与开尔文探针力显微镜以及扫描透射电镜与能谱,光电测试在温控真空探针台上配合半导体参数分析仪完成,光源覆盖 405、520、808 与 1550 nm 激光及 0.1 THz 太赫兹源,每组电学与光电测量在代表性器件上重复至少五次;器件仿真以 TCAD 评估不同 h-BN 厚度下界面空穴浓度与沟道电势的分布。

关键结果:暗电流与光谱范围能否同时兼得

1. 结构完整性与界面质量。 Raman 光谱显示 MoTe2 的 234 与 290 cm-1、h-BN 的 1367 cm-1 与石墨烯的 1583 与 2714 cm-1 特征峰在异质结重叠区全部清晰分辨、峰位无明显移动,说明各层结构完整、界面无应变损伤;原子力显微镜显示三层表面平整均匀,厚度分别为 9、5 与 12 nm;截面 STEM 与 EDS 面分布确认堆叠界面洁净平整、无界面层或污染;KPFM 测得 MoTe2 与石墨烯之间的表面电位差对应 117 meV 的费米能级差,为能带结构分析提供了基准。

2. 低暗电流与偏压驱动的隧穿机制切换。 暗态 I-V 曲线在正向偏压下呈两段线性,输运以 p 型空穴隧穿为主,源漏电压加至 6 V 时暗态隧穿电流仍仅约 8 nA;0 至 3.7 V 区间的数据符合直接隧穿的线性特征(斜率 1.64),偏压超过 3.7 V 后转为 Fowler-Nordheim 隧穿(斜率 -18.68),对应 h-BN 势垒由梯形变为三角形,两组拟合的决定系数分别达到 0.99421 与 0.99549;反向偏压下载流子受能带排列限制,反向暗电流被进一步压低。

3. 超宽谱光电性能。 器件光谱响应覆盖 405 nm 至 0.1 THz,5 V 偏压下响应度在 405 nm 达 2.59 A/W、在 0.1 THz 仍保持 0.53 A/W,比探测率分别约 3.61×108 与 7.37×107 Jones;响应度随偏压的上升速率在 3.7 V 附近出现拐点,与隧穿机制切换相互印证,最优工作点 3.7 V 处 405 nm 与 0.1 THz 的开关比达到 6.5 与 3.3;5 V 下约 4×10-9 A 的暗电流在同类探测器的对比中优于大多数器件,使器件在高偏压下仍保持高灵敏度。

4. 光热辅助隧穿的证据与势垒厚度规律。 120 至 280 K 的隧穿电流测量显示正向电流随温度显著上升、负向几乎不变,F-N 曲线线性区斜率的绝对值变化超过 50%,520 nm 光强增加使该斜率绝对值持续下降,表明温度与光照产生的热量共同提高载流子过垒的隧穿概率;520 nm 光照下光电流同时呈现快响应与慢积累两种过程,1550 nm 与 0.1 THz 在没有带间激发的条件下仍给出完整的慢响应光开关,光电流随光强的超线性幂指数在 405 至 808 nm 区间为 1.31 至 1.74;h-BN 势垒的厚度调控规律由机械剥离(5、15、33 nm)、CVD 生长(1、2、4 层)与 TCAD 仿真三方一致确认,势垒越厚隧穿概率越低、暗电流密度持续下降。

Laser Photonics Rev. MoTe2/h-BN/石墨烯隧穿异质结,4 nA 暗电流兼得 0.1 THz 宽带响应

图1 MoTe2/h-BN/石墨烯异质结的结构与光学特性。(a)暗电流与光谱响应范围的权衡示意,中部、左下与右下分别为本征二维半导体、传统异质结与本工作器件的能带;(b)器件结构示意,插图为光学显微照片;(c)三层重叠区 Raman 谱,MoTe2 特征峰位于 234 与 290、h-BN 位于 1367、石墨烯位于 1583 与 2714 cm-1;(d)原子力显微镜形貌与高度剖面,三层厚度分别为 9、5 与 12 nm;(e)截面 STEM 与 EDS 面分布;(f)KPFM 表面电位,费米能级差 117 meV;(g)接触前的能带结构示意。

Laser Photonics Rev. MoTe2/h-BN/石墨烯隧穿异质结,4 nA 暗电流兼得 0.1 THz 宽带响应

图2 暗态隧穿行为与偏压依赖的光电特性。(a)暗态 I-V 曲线,插图为双对数坐标;(b)0 至 3.7 V 的直接隧穿拟合,斜率 1.64;(c)3.7 V 以上的 Fowler-Nordheim 隧穿拟合;(d)平衡、直接隧穿、F-N 隧穿与反向少子输运四种情形下的能带示意;(e)(f)405、520、808、1550 nm 与 0.1 THz 光照下响应度与开关比随偏压变化,拐点位于 3.7 V;(g)与已报道探测器在暗电流和光谱范围上的对比。

Laser Photonics Rev. MoTe2/h-BN/石墨烯隧穿异质结,4 nA 暗电流兼得 0.1 THz 宽带响应

图3 光照下光电流的隧穿机制。(a)零偏下 405、520 与 808 nm 的 I-T 曲线;(b)520 nm、5 V 下的 I-T 曲线,快响应与慢积累并存,插图为快过程放大;(c)1550 nm 与 0.1 THz 在 0.5 V 下的光开关;(d)120 至 280 K 的 F-N 曲线族;(e)线性区斜率的绝对值随温度升高而下降,变化超过 50%;(f)520 nm 下光电流随光强的幂律,幂指数 1.63;(g)隧穿电导随温度上升;(h–j)405 至 808 nm 及 1550 nm 至 0.1 THz 波段的光照能带示意。

Laser Photonics Rev. MoTe2/h-BN/石墨烯隧穿异质结,4 nA 暗电流兼得 0.1 THz 宽带响应

图4 h-BN 势垒厚度对暗电流与隧穿的调控。(a)机械剥离 h-BN(5、15、33 nm)的 F-N 曲线;(b)线性区斜率与 5 V 暗电流密度随厚度变化;(c)TCAD 给出的不同厚度 h-BN 空穴密度分布;(d)CVD 生长 h-BN(1、2、4 层)的 F-N 曲线;(e)斜率与暗电流密度随层数变化。

Laser Photonics Rev. MoTe2/h-BN/石墨烯隧穿异质结,4 nA 暗电流兼得 0.1 THz 宽带响应

图5 成像验证。(a)0.1 THz 透射扫描成像装置,铜箔字母 THZ 置于打印纸后;(b)有、无打印纸遮挡的 I-T 曲线(衰减约 10%)与字母实物照片;(c)单像素成像系统示意;(d)太赫兹透射成像所得的 T、H、Z 图案;(e)零偏下 405、520 与 808 nm 单像素成像所得的 S、C、U 图案。

机制与应用

1. h-BN 势垒的双重角色与光热协助路径。 暗态下 h-BN 以高势垒阻断热激发载流子而不参与光吸收;光照下吸光产热使局部温度上升、展宽载流子能量分布、增加高能尾载流子数量,由此提高穿越 h-BN 势垒的隧穿概率。不同于辐射热效应对材料本征电阻的依赖,该器件的光电流主要来自温度升高对隧穿概率的调控,原文以温度依赖输运、变光强 F-N 曲线与时间分辨光电流三条证据链说明界面陷阱仅起弱次级作用;随着波长从 405 nm 增至 0.1 THz,光生贡献逐步衰减、光热贡献逐步占据主导,0.1 THz 下光子能量远低于带隙,响应完全由光热驱动的热辅助 F-N 隧穿承担。

2. 太赫兹透射与零偏多波段成像。 0.1 THz 下插入打印纸后光电流衰减仅约 10%,被纸遮挡的铜箔字母以透射扫描清晰成像;405、520 与 808 nm 的零偏单像素成像分别得到 S、C、U 图案。器件架构与标准半导体工艺兼容,化学气相沉积生长 h-BN 的系列器件验证了大面积制备路径,原文提出未来可与微纳阵列工艺集成,发展高性能成像芯片。

3. 验证范围与依赖条件。 比探测率按散粒噪声限制估算,未计入 1/f 噪声与热噪声,原文明确真实值应低于该估算值(有效光敏面积 32.04 μm2);热辅助隧穿的温度证据取自 120 至 280 K 测量范围;超线性光电流的来源中,界面陷阱效应经温度依赖输运、变光强 F-N 曲线与无带间激发波段的反常慢响应三条证据判定为弱次级;成像验证为单像素扫描方式的原理演示。

结语

二维光电探测器长期在低暗电流与宽谱响应之间取舍,窄带隙与宽带隙两条路线分别受制于热激发与波段限制;MoTe2/h-BN/石墨烯隧穿异质结以 h-BN 高势垒阻断暗态热激发、以光热辅助隧穿在不依赖带隙的条件下把响应延伸至 0.1 THz,室温 5 V 偏压下暗电流约 4 nA,405 nm 至 0.1 THz 的响应度为 2.59 与 0.53 A/W;Raman 光谱、原子力显微镜、STEM 与 KPFM 确认了结构与界面质量,温度依赖测量与 h-BN 厚度系列器件分别支撑热辅助隧穿机制与势垒调控规律,太赫兹透射成像与零偏多波段成像演示了应用形态,为低暗电流、超宽谱二维光电探测器提供了一条可与标准工艺衔接的器件架构。

该成果以“Overcoming the Dark Current–Spectral Range Trade-Off in Room-Temperature Two-Dimensional Photodetectors via Photothermal-Assisted Tunneling”为题发表在 Laser & Photonics Reviews 期刊,第一作者是 Tianyu Shu,通讯作者是 Zegao Wang。

论文信息

– 英文题名:Overcoming the Dark Current–Spectral Range Trade-Off in Room-Temperature Two-Dimensional Photodetectors via Photothermal-Assisted Tunneling

– 作者:Tianyu Shu, Xiangkai Liu, Keyan Chen, Chao Tan, Guohua Hu, Siyuan Luo, Zegao Wang

– 期刊:Laser Photonics Rev.

– 发表日期:2026-10-11

– DOI:10.1002/lpor.72039

本文来自二维材料说,本文观点不代表石墨烯网立场,转载请联系原作者。

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