莫尔界面电荷图案“预制”菱方石墨烯关联绝缘态的拓扑偏好

论文概要

研究揭示了与六方氮化硼（hBN）对齐的菱方多层石墨烯莫尔体系中的“电荷印记”机制：hBN界面莫尔势首先塑造界面附近已占据价带的实空间电荷图案，这一图案再通过长程库仑相互作用充当远端导带电子的静电模板，从而根据hBN与石墨烯原子堆叠方式不同（图1），偏置其形成三角形或蜂窝状电荷纹理，并分别倾向于拓扑平庸态和陈绝缘态。研究还发现，关联绝缘态在小转角和约六层的中等层数附近最为丰富，源于能带窄化与波函数层间离域之间的竞争。

图1 | 单侧hBN对齐示意图，将hBN旋转180°可产生两种对称性不等价的莫尔异质结。正向位移场可将掺杂电子推向远离莫尔界面一侧。

图2 | (a) 保持其他条件相同下，两种不同对齐方式下的Hartree-Fock能带色散几乎相同，但拓扑性质迥异（后者拓扑非平庸）；(b) 能带对应的实空间价带及导带电荷分布。价带电荷集中于底层，其纹理由莫尔势决定；导带电荷位于顶层，受价带电荷长程库仑作用影响而形成互补图案。ξ=-1时导带电荷呈三角形局域化分布（C=0），ξ=0时形成蜂窝状连通网络（C=1）。

图3 | 增大位移场会使子晶格极化，破坏ξ=0构型中的蜂窝状电荷网络，最终体系从拓扑非平庸态转变为平庸态。

研究背景

菱方多层石墨烯-hBN莫尔体系中已实验发现陈绝缘体和分数陈绝缘体等丰富关联拓扑物态。然而，hBN与石墨烯的原子堆叠方式难以实验控制，却能显著影响相图。尤其当面外位移场将导带电子推离莫尔界面时，短程的界面莫尔势为何仍能影响数层之外电子的拓扑性质，是一个尚待理解的问题。

内容简介

中国科学院大学乔磊与上海科技大学刘健鹏-吕昕团队等研究人员通过系统的Hartree-Fock计算，研究了层数、转角、位移场、填充因子及hBN对齐方式对菱方石墨烯中关联绝缘态的影响。

研究首先在一个广泛的参数空间中扫描关联绝缘态，包括石墨烯层数、石墨烯与hBN之间的转角、位移场、电子填充以及不同hBN对齐构型。计算显示，较小的转角普遍有利于关联绝缘态形成。随着转角减小，莫尔周期增加，低能能带变窄，使库仑相互作用相对于动能更加重要，因此更容易通过自发对称性破缺打开能隙。

更有意思的是，关联绝缘态随石墨烯层数并不是单调增加，而是在约六层附近达到最大值。增加层数会使低能色散越来越平坦，从而增强关联效应；但与此同时，活性电子的波函数逐渐分散到更多石墨烯层上，使有效电子相互作用减弱。这两个趋势之间的竞争最终产生了一个最有利于关联绝缘态形成的中等层数区域。

研究发现，在莫尔远端、填充因子为1的条件下，两种hBN对齐构型虽然可以具有几乎相同的能带色散，却分别倾向于形成拓扑平庸态和陈绝缘态（图2(a)）。 其根源在于价带“电荷印记”：莫尔界面附近价带电子受到莫尔势调制后形成不同的实空间电荷图案，并通过长程库仑作用影响远端导带电子。在合适的面外位移场下，一种构型偏好形成三角形局域化电荷纹理，另一种则偏好连通的蜂窝状电荷网络，后者为非平庸子晶格赝自旋结构提供了合适的实空间基础（图2(b)）。

然而，随着位移场增大，蜂窝状纹理会进一步逐渐发生子晶格极化并向三角形纹理演化，同时体系由陈绝缘体转变为拓扑平庸绝缘体（图3）。能量分析进一步表明，价带与导带之间的Hartree相互作用可以显著改变竞争拓扑态的能量排序，证明“电荷印记”不仅是电荷分布上的相关性，而是真正的能量偏置机制。可以把这一过程形象地理解为：hBN首先在靠近莫尔界面的价带中“预制”一幅电荷图案，而这幅图案随后充当远端导带电子所看到的静电模板，进而给不同拓扑态施加一个“能量偏置”，影响关联绝缘态最终的拓扑性质。

总结与展望

该工作提出了一个理解菱方石墨烯-hBN莫尔超晶格体系中堆叠依赖拓扑相图的微观图像：莫尔界面可以先在已占据电子中“预制”电荷纹理，再通过库仑相互作用远程影响关联态的拓扑偏好。这一机制为理解实空间电荷纹理与拓扑之间的耦合提供了新视角，也为通过界面与堆叠工程调控拓扑量子态提供了潜在途径。

论文信息

Charge Imprinting Biases Topology of Correlated Insulator in hBN-Aligned Rhombohedral Multilayer Graphene

乔磊，吕昕，张富春，刘健鹏

Chin. Phys. Lett. 43 090708 (2026)

第一作者

乔磊，中国科学院大学博士后，主持国家自然科学基金青年基金项目（C类），主要从事超晶格体系中拓扑物态的第一性原理计算和理论研究。本文第一作者。

通讯作者

吕昕，上海科技大学助理研究员，主持国家自然科学基金青年基金项目（C类），主要从事二维材料莫尔体系中关联物性与拓扑相的理论研究。本文共同第一作者，共同通讯作者。

刘健鹏，上海科技大学长聘副教授、研究员，国家级青年人才计划入选者，主持国家重点研发计划青年项目、国家自然科学基金面上项目等多项科研项目。主要从事量子材料体系中的电子结构、库仑关联效应、拓扑物性及输运与光学性质的理论研究。本文共同通讯作者。