当下晶圆级单晶石墨烯是下一代光电器件、范德华异质外延、金属薄膜衬底的核心基础材料，铜基化学气相沉积是大面积石墨烯量产最成熟路线，但 Cu (111)/ 蓝宝石衬底生长过程中总会自发生成多层附生石墨烯（adlayer），这类局部双层 / 畴区会破坏整片晶圆厚度均一性，带来迁移率、方阻大范围波动，后续器件良率大幅下降。
过去学界主要依靠铜箔抛光、高温氢气刻蚀、精细调控碳氢配比消除附生石墨烯，但这类工艺可操作窗口极窄，甲烷分压微小波动就会大量生成多层畴，无法实现多片晶圆批量稳定制备，且过往研究只从衬底缺陷、碳扩散角度解释附生层成因，没有抓住碳化学势这一核心热力学调控变量。
北京大学刘忠范院士、贾开诚、孙秀彩等发表题为 Reproducible Synthesis of 6‑Inch Adlayer-Free Graphene Single Crystals via Interfacial Chemical Potential Engineering”于ACS Nano 上。
本文创新提出双催化限域界面化学势调控策略，将两片 Cu (111)/ 蓝宝石单晶衬底面对面堆叠，构建对称双催化密闭反应空间，双向铜催化界面同步消耗气相碳物种，精准压低界面碳化学势，把无单层石墨烯的工艺窗口拓宽近十倍；在中试 CVD 设备单次批次稳定制备二十片 6 英寸无附生单晶石墨烯晶圆，附生畴数量降低四个数量级，同时薄膜转移完整性、电学均匀性大幅提升，室温平均载流迁移率可达 8461 cm²V⁻¹s⁻¹，整片晶圆方阻偏差仅 3%。
图 1 完整展示常规开放体系生长石墨烯附生层微观形貌、不同甲烷分压下附生畴统计、AI 图像识别算法与整片晶圆全域定量表征。
图 2 完整给出单层石墨烯、附生石墨烯 DFT 计算模型、生长热力学相图、单 / 双催化界面甲烷径向分压梯度、衬底平面碳分压等高线图。
图 3 完整展示中试 CVD 设备与两种限域夹具、衬底间距对附生密度影响、纯单层工艺窗口、批量二十片晶圆附生统计、晶圆单晶 XRD 表征。
图 4 完整呈现转移后 6 英寸石墨烯晶圆实物、有无附生薄膜光学对比、转移裂纹统计、场效应器件输运曲线、整片晶圆方阻分布。
图 5 完整展示两种石墨烯基底蒸镀金薄膜形貌、厚度统计、XRD、电化学阻抗与腐蚀测试。
原文：https://doi.org/10.1021/acsnano.6c05850
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