Nature Synthesis：拓展Clar’s goblet构筑自旋数可调、具有鲁棒多自旋纠缠的纳米石墨烯

研究背景

开壳层纳米石墨烯以其结构高度可设计、自旋非局域和长自旋相干时间等特点，在量子信息技术以及自旋电子器件方面展现出重要的应用潜力。其中，具有强自旋纠缠的多自由基纳米石墨烯是研究磁性多体系统（如量子自旋液体）的理想平台，并被认为是新一代量子自旋比特的有力候选体系。

然而，该类体系目前尚缺乏明确的结构与磁性构效关系，难以实现自旋数目的精准调控；同时，其自旋态对局域磁性扰动的响应机制与稳定性规律尚不清晰，从而限制了高鲁棒性自旋体系以及可扩展分子量子比特的设计与构筑。

研究内容

近期，新加坡国立大学吕炯教授、吴继善教授和捷克科学院Pavel Jelínek教授联合研究团队以双自由基纳米石墨烯Clar’s goblet为基础，提出了一种基于结构拓展的多自由基纳米石墨烯设计策略。研究发现，横向和纵向拓展Clar’s goblet结构可通过不同的物理机制增加分子中的自由基数目。其中，纵向拓展增加了由拓扑阻挫（topological frustration）产生的零能模数目，且零能模数目随苯环总行数线性增加；横向拓展则不改变拓扑零能模的数目，而是通过增强电子–电子相互作用诱导产生额外的自由基态（图1a）。

基于该设计策略，研究团队通过表面合成方法，成功在Au(111)表面构筑了两种Clar’s goblet拓展型纳米石墨烯分子——C₆₂H₂₂和C₇₆H₂₆。扫描隧道谱学测量与理论计算表明，两种纳米石墨烯均表现出四自由基特征，并形成具有强自旋纠缠的多体单重态基态（图1b-c）。值得注意的是，两种分子中四自由基态的形成具有不同的物理起源：C₇₆H₂₆中的四个自由基态均来源于拓扑阻挫，而C₆₂H₂₂中的两个自由基态来源于拓扑阻挫，另外两个则由电子-电子相互作用诱导产生。

图1.基于Clar’s goblet结构拓展实现多自由基纳米石墨烯的理性设计。（a）横向和纵向结构拓展分别通过增强电子–电子相互作用和增加拓扑阻挫零能模两种不同机制，实现自由基数目的增加。（b,c）C₆₂H₂₂和C₇₆H₂₆的nc-AFM图像、自旋激发谱及对应的多体自旋态示意图。

在此基础上，研究团队进一步利用二茂镍单分子作为可控磁性扰动源，研究两种多体自旋体系对外界磁性扰动的响应。实验发现，C₇₆H₂₆的本征自旋激发在局域磁性扰动下发生明显变化，而C₆₂H₂₂即使受到较强扰动仍能够保持其本征多体自旋激发特征，表现出高度的扰动鲁棒性（图2）。

实验测量与理论分析表明，非简并的多体单重态基态和较大的磁激发能有助于增强分子自旋态对局域磁性扰动的鲁棒性，为分子自旋传感器及高鲁棒性量子比特的设计提供了物理依据。

图2.多体自旋态对局域磁性扰动的响应。（a）利用二茂镍功能化探针对C₆₂H₂₂和C₇₆H₂₆分子施加可控局域磁性扰动的示意图。（b）不同探针高度下测得的自旋激发谱演化。（c）计算模拟的自旋激发谱。

结论

该研究建立了Clar’s goblet型纳米石墨烯中结构拓展方式、自由基形成机制与多体磁性之间的构效关系，提出了一种自旋数目可调的多自由基纳米石墨烯设计策略，并揭示了多体自旋态对局域磁性扰动的差异化响应机制。相关结果为在分子尺度探索关联量子磁性以及发展高可靠性分子量子比特提供了新的材料平台和研究思路。

文章链接

该成果以“Rationally designed polyradical nanographenes with strong spin entanglement and perturbation resilience via Clar’s goblet extension”为题发表于Nature Synthesis 5, 989–998 (2026)，并入选期刊封面（图3）。

新加坡国立大学吕炯教授、吴继善教授和捷克科学院Pavel Jelínek教授为论文的共同通讯作者，李恩、Manish Kumar、彭鑫楠和沈童为共同第一作者。期刊封面由课题组博士生李子捷设计。

文章链接：https://doi.org/10.1038/s44160-026-01052-1

图3.研究成果入选Nature Synthesis 2026年7月刊封面。