成果介绍
单分子器件（Single-molecule devices）是研究量子输运现象（Quantum transport phenomena）的重要平台，可用于探索单电子隧穿、近藤效应（Kondo effect）、量子干涉（Quantum interference）和自旋耦合效应等前沿物理问题。由于单个分子尺寸极小，制备与分子长度相匹配的亚 纳米间隙（Nanogaps），始终是单分子电子学走向高产率和集成化的关键瓶颈。传统金电极虽导电性好，但表面原子迁移率较高，室温稳定性不足；以单层石墨烯（ SLG）作为电极材料，可借助稳定的 碳—碳键提升器件稳定性。然而，电迁移（Electromigration）和电烧蚀（Electroburning）等常用纳米间隙制备方法本质上受随机过程支配，所得间隙电阻分布宽、重复性差；扫描电子显微镜（SEM）等常规表征手段也难以清晰分辨亚 间隙结构。
有鉴于此，北京大学廖建辉副研究员课题组提出了一种通过调控电击穿（Electric breakdown, EB）过程精确制备单层石墨烯纳米间隙的方法。该方法结合自动量程（Autoranging）源测量硬件与定制反馈算法，在隧穿区（Tunneling regime）引入三次项反馈逻辑（），解决了固定增益电流放大器分辨率不足以及单一线性控制逻辑不适用于非线性隧穿区的问题。结果显示，约 器件的纳米间隙电阻可控制在同一数量级内，且间隙电阻可通过预设终止参数单调调节。为进一步验证结构，研究团队在50nm厚Si3N4薄膜窗口上制备器件，并利用低电压透射电子显微镜（ TEM）直接观察电击穿后形成的石墨烯裂隙与边缘形貌。该方法为高产率单分子结及相关固态量子器件的制备提供了更稳定的技术路径。
图文导读
图 1：单层石墨烯（SLG）窄颈器件的结构与电学表征。(a) 衬底上 SLG 窄颈器件示意图。 (b) 代表性器件的扫描电子显微镜（SEM）图像，石墨烯颈部限定电击穿发生位置；标尺为 μ。 (c) 来自 个批次、共 个器件的初始电阻直方图，电阻主要分布在 –，平均值为 ，说明器件均一性较好。
图 2：电击穿（EB）过程的精确反馈控制。(a) 固定增益电流放大器和单一线性控制逻辑下的代表性反馈电击穿曲线。 (b) 采用 (a) 中参考设置制备的 个器件低偏压电阻对数直方图，电阻分布横跨约 个数量级，表明击穿后过程失控。 (c) 使用自动量程仪器，并在线性区和非线性区采用不同控制逻辑后的代表性反馈电击穿曲线。 (d) 采用 (c) 中改进设置制备的 个器件低偏压电阻对数直方图，其中 器件电阻位于同一数量级，标准差较参考方法降低约 。
图 3：SLG 纳米间隙的可控生成。(a) 在三组终止参数下生成纳米间隙的代表性隧穿电流-电压（I-V）曲线；实线为 Simmons 拟合。 (b) 对应三组参数制备器件的低偏压电阻对数直方图，每组包含 个器件，分布中心随 增大而单调升高。 (c) 由 Simmons 模型拟合提取的间隙宽度分布，器件间隙主要位于 – 范围内，表明制备过程具有可控性。
图 4：电击穿后 SLG 纳米间隙的 TEM 表征。(a) 在 薄膜窗口上制备 SLG 纳米间隙的 TEM 芯片三维示意图。 (b) TEM 芯片截面示意图，显示 厚 窗口、石墨烯通道、金属电极和电子束入射方向。 (c) TEM 芯片的光学显微照片。 (d) 由三幅低倍 TEM 图像拼接得到的 SLG 纳米间隙整体结构，虚线标出刻蚀后的石墨烯边缘与间隙。 (e–g) 在 (d) 中标注区域采集的高倍 TEM 图像，可分辨电击穿后形成的 SLG 纳米间隙。
结论与展望
综上，本文通过改进优化电击穿（EB）过程，可以实现亚 石墨烯纳米间隙的可控制备。硬件层面，自动量程源测量设备提升了整个击穿过程中微弱电流变化的检测灵敏度；算法层面，研究者针对击穿前的线性电阻区和击穿后的非线性隧穿区分别采用分区反馈逻辑，并在隧穿区引入三次项反馈逻辑（），显著提高了击穿后的反馈稳定性。通过设定终止参数，纳米间隙的低偏压电阻可压缩至同一数量级内，缓解了传统电烧蚀方法中电阻分布过宽的问题。 此外，研究团队在 窗口上进行低电压 TEM 表征，直接显示了电击穿后形成的石墨烯裂隙与边缘形貌，为间隙结构解析提供了优于 AFM 和 SEM 的空间分辨能力。需要注意的是，受 支撑层背景散射和电子束损伤影响，TEM 主要提供形貌证据；亚 间隙尺度则主要由隧穿电学拟合与局部高倍 TEM 表征共同支持。总体来看，该工作建立了更可控的石墨烯纳米间隙制备与表征方案，有望推动单分子电子器件、高产率单分子结及相关固态传感器的发展。
文献信息
Precisely Controllable Generation and Characterization of Graphene Nanogaps
(Nano Lett., 2026, DOI: 10.1021/acs.nanolett.6c01084)
文献链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c01084
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