石墨烯是一种典型的二维纳米材料，在膜分离领域表现出巨大的潜在应用。但是由于其与聚合物基体之间相容性差的问题，使其制备的纳米复合膜内部会产生非选择性缺陷，导致膜的性能下降。因此，提高石墨烯材料与聚合物基体之间的相容性是制备高性能纳米复合膜的关键因素。
天津工业大学孟建强教授课题组使用不同链长的聚乙二醇（PEG）来修饰rGO制备PEG修饰的石墨烯材料（rGO-PEG），一方面较大的PEG链很难进入rGO的层间距，不会影响其传输通道，另一方面旨在通过柔性的PEG链来提高rGO与CTA之间的相容性。然后将制备的rGO-PEG与三醋酸纤维（CTA）共混，通过溶剂挥发的方法制备了一系列PEG修饰石墨烯/CTA纳米复合膜，并通过溶解-扩散模型研究了不同类型的rGO-PEG对纳米复合膜脱盐性能的研究。相关工作以“Surface modification of rGO with PEG for the improvement of water/salt selectivity of CTA/rGO nanocomposites for desalination membrane applications”为题，发表在Polymer 期刊上。
图1 rGO-PEG和CTA/rGO-PEG 纳米复合膜结构。（a）rGO-PEG的合成步骤；（b）rGO-PEG 在纳米复合膜内的存在状态
本论文通过巯基-烯化学将PEG链修饰到rGO上合成rGO-PEG（如图1（a））。将合成的rGO-PEG与CTA聚合物共混制备纳米复合膜。低PEG分子量（MW=500 和1000 g/mol）修饰的rGO-PEG能够保留石墨烯的层间传输通道，而用高PEG分子量（MW2000）修饰的rGO-PEG会阻塞一部分石墨烯上的传输通道，从而影响制备的纳米复合膜的分离性能。同时添加高含量的rGO-PEG会导致无机纳米材料在膜内发生团聚，增加了水在膜内传输通道的曲折度，从而降低水的渗透通量（图1 （b））。
图2 CTA及纳米复合膜的性能（a）溶解选择性数据；（b）扩散选择性数据；（c）渗透选择性数据
最后，利用溶解-扩散模型，对CTA/rGO-PEG 纳米复合膜的水和盐分离性能进行了评价。与CTA相比，PEG修饰石墨烯增加了其亲水性，从而提高了纳米复合膜的水/盐溶解选择性。添加低含量的rGO-PEG能够明显提高膜的水扩散性，尤其对于rGO-PEG550 (1000)，从而使CTA/rGO-PEG纳米复合膜的扩散选择性提高，甚至其扩散选择性高于CTA/rGO膜；添加高含量的rGO-PEG会增加水在膜内传输通道的曲折性，使水的扩散性有所降低，从而使水/盐扩散选择性提高不太明显。添加一定量的rGO-PEG能够提高纳米复合膜的水/盐溶解选择性和扩散选择性，进而提高其渗透选择性。因此，通过PEG修饰石墨烯是提高无机纳米材料与聚合物基体之间的相容性和脱盐性能的有效方法之一。
论文信息
Meng You, Dongxue Yao, Fei Xu, Chenchen Zhang, Jianqiang. Meng*, Surface modification of rGO with PEG for the improvement of water/salt selectivity of CTA/rGO nanocomposites for desalination membrane applications, polymer, 2022, 125228.
原文链接
https://doi.org/10.1016/j.polymer.2022.125228
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