天津工业大学–PVP辅助合成具有可调晶面间距的g-C3N4衍生的N掺杂石墨烯作为高性能锂/钠离子电池负极

在这项工作中,在聚乙烯吡咯烷酮 (PVP) 的辅助下,使用石墨氮化碳 (g-C3N4) 作为前驱体合成了具有可调晶面间距的N掺杂石墨烯。获得的可调晶面间距在0.34 nm至0.45 nm范围内,主要归因于高氮掺杂水平(9.9-33.7 at.%),尤其是吡咯氮。

碳材料引起了广泛的关注,并被广泛用作可充电锂离子/钠离子/钾离子电池的负极。关于碱金属离子的各种半径,碳层间的可逆嵌入和脱嵌需要不同的晶面间距。在这项工作中,在聚乙烯吡咯烷酮 (PVP) 的辅助下,使用石墨氮化碳 (g-C3N4) 作为前驱体合成了具有可调晶面间距的N掺杂石墨烯。获得的可调晶面间距在0.34 nm至0.45 nm范围内,主要归因于高氮掺杂水平(9.9-33.7 at.%),尤其是吡咯氮。作为锂离子电池(LIBs)和钠离子电池(SIBs)的负极材料,在0.05 A/g的电流密度下,LIBs的比容量为1236 mAh/g,SIBs的比容量为300 mAh/g,循环稳定性好,证明了所得N掺杂石墨烯具有可接受的倍率能力。比较研究了晶面间距对LIBs和SIBs电化学性能的影响。这项工作概述了合成具有可调晶面间距的N掺杂石墨烯的路线,以满足在可充电Li+/Na+/K+离子电池中作为负极单元化的各种要求。

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Figure 1. g-C3N4 前驱体和不同温度下g-C3N4-衍生的N掺杂石墨烯的 (a) XRD图谱、(b) FTIR 光谱和 (c) 拉曼光谱。(d) g-C3N4、PVP和g-C3N4/PVP的TG曲线;(e) 在PVP的辅助下,N掺杂石墨烯转化的示意图。

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Figure 2. (a) 电导率分析;(b) N2吸附-解吸等温线;(c) 孔隙尺寸分布曲线;(d) XPS 全谱;(e) 高分辨率 C 1s;(f) g-C3N4前驱体和不同温度下g-C3N4-衍生的N掺杂石墨烯的高分辨率N 1s光谱。

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Figure 3. (a-c) SEM图像;(d-f) TEM图像;(g-i) HRTEM图像;(j-l) 合成的NG-700、NG-750和NG-800样品的晶面间距示意图。

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Figure 4. 合成的N掺杂石墨烯的电化学锂存储性能。

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Figure 5. 合成的N掺杂石墨烯的电化学Na+存储性能。

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Figure 6. (a) LIBs和 (b) SIBs中N掺杂石墨烯的GITT曲线;(c) Li+离子和 (d) Na+离子化学扩散系数。

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Figure 7. LIBs:(a) 在不同扫速下的CV曲线;(b) log(i) vs log(v) 图;(c)中,NG-750电极在不同扫速下的电容和扩散控制电荷存储的贡献率。SIBs:(d) 在不同扫速下的CV曲线;(e) log(i) vs log(v) 图;(f) NG-700 电极在不同扫速下的电容和扩散控制电荷存储的贡献率。

相关研究成果于2021年由天津工业大学Jingjing Chen课题组,发表在Carbon(https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.12.010)上。原文:PVP-assisted synthesis of g-C3N4-derived N-doped graphene with tunable interplanar spacing as high-performance lithium/sodium ions battery anodes。

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