探索·收获!环境学院张炜铭/潘丙才课题组在氧化石墨烯膜限域分离策略及其水处理应用方面取得新进展

研究以实现污废水中重金属络合物的高效分离与水质净化为最终目标,首先制备出聚丙烯腈凝胶软粒子(PAN GPs,1-8nm)作为氧化石墨烯(GO)膜的纳米级插层剂,通过控制GO膜层间PAN GPs形变、溶胀以及PAN GPs-π作用实现了亚纳米尺度的层间距离精确调控,与此同时GO膜规整的层状结构得以充分保留。

膜分离技术是水处理领域最为常用的技术之一,作为一类新型的高性能膜材料,二维分离膜层间距的精确调控是提高其水通量与截留效率的关键,而插层法是最为有效的调控方法。迄今,高性能纳米级插层剂的开发与应用仍是巨大的挑战,目前最为常用的硬物质插层剂(如碳纳米管、TiO₂和SiO₂纳米颗粒等)分散性较差,且易破坏二维膜的有序层状结构,造成亚纳米尺寸离子的快速穿透;一些小分子插层剂如乙二胺或金属离子易与膜层形成强相互作用,导致层间距较窄,水通量较低。针对上述问题,张炜铭、潘丙才教授课题组借鉴纳米仿生思路,首次提出通过软物质插层剂构建类似水通道蛋白通道的新策略。研究以实现污废水中重金属络合物的高效分离与水质净化为最终目标,首先制备出聚丙烯腈凝胶软粒子(PAN GPs,1-8nm)作为氧化石墨烯(GO)膜的纳米级插层剂,通过控制GO膜层间PAN GPs形变、溶胀以及PAN GPs-π作用实现了亚纳米尺度的层间距离精确调控,与此同时GO膜规整的层状结构得以充分保留。此外,通过碱性处理可在PAN GPs表面产生电荷和双疏水/亲水性,有机融合了水通道截留性与水的快速渗透,成功构建出类似水通道/蛋白通道结构。研究结果表明,该GO复合膜可截留96%以上的重金属络合离子(Cu-NTA、Cu-CA、Cu-EDTA、Ni-EDTA、Cr-EDTA),水通量是文献报道同类膜的4-13倍。这一研究深入探究了纳米级软颗粒插层剂与氧化石墨烯薄片之间的相互作用及其高水通和高截留的限域分离构效机制,提出的软颗粒插层策略有望成为设计和研制高性能水处理二维复合膜的新方向。

上述研究成果以 “Soft Particles Enable Fast and Selective Water Transport through Graphene Oxide Membranes”(软体颗粒插层强化氧化石墨烯膜水通量和选择性)为题于2020年9月2日发表在美国化学学会期刊 Nano Letters 上(DOI:10.1021/acs.nanolett.0c02724)。论文通讯作者为张炜铭教授和张文彬副研究员,潘丙才教授为共同作者。研究得到了国家重点研发计划、国家杰出青年基金等项目资助,以及污染控制与资源化研究国家重点实验室、南京大学环境纳米技术研究中心、南京大学高性能计算中心等平台的大力支持。

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图1 聚丙烯腈凝胶粒子插层制备GO复合膜示意图

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图2 GO复合膜内纳米仿生水通道及层间距离调控示意图

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图3 GO复合膜水通和截留性能

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