近日，复旦大学物理系吴施伟、刘韡韬教授课题组与加拿大多伦多大学John Sipe教授、长春光机所程晋罗研究员、北京大学刘开辉教授、我系石磊教授等人合作，利用离子胶体对单层石墨烯进行电荷掺杂发现石墨烯中有很强的电四极矩二阶非线性光学响应。文章以“Doping Induced Second Harmonic Generation in Centrosymmetric Graphene from Quadrupole Response”为题，于2019年1月28日发表在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上，并入选Editor’s Suggestion被重点报道。
电偶极矩响应在光与物质相互作用中占据主导地位。而在非线性光学过程中，对于单层石墨烯这种中心反演对称的体系，其二阶的电偶极矩响应严格为零。因此，通常认为更高阶的三阶过程，比如三次谐波、四波混频等，将占据石墨烯非线性光学效应的主导地位。但在这一工作中，作者发现在斜入射激发下， 这一光缀饰（optically dressed）石墨烯体系的中心反演对称可被视为打破，从而产生了很强的、基于电四极矩响应的二次谐波信号。在常规体系中，这类响应往往非常微弱而难以观测。在石墨烯中，则因无质量狄拉克费米子的特性使其强度大幅增强，甚至可和单层氮化硼、单层二硫化钼等中心反演对称破缺的二维材料中基于电偶极矩贡献的二次谐波信号相比拟。研究结果还发现，这一二次谐波的响应和石墨烯的化学势息息相关。当作者通过离子胶体栅极调控技术，将化学势调到石墨烯狄拉克点时，由于石墨烯中的电子–空穴对称性与时间反演对称性，相应的二阶非线性系数为零；而当化学势调至单光子和双光子费米共振时，该二次谐波则发生大幅度的增强。之前，对二次谐波的对称性分析通常仅涉及空间反演对称性和时间反演对称性；当前的工作首次将电子–空穴对称性也纳入到二次谐波的对称性分析之中，拓展了非线性光学对于物理体系对称性的研究范畴。
本文所揭示的石墨烯中新奇二阶非线性光学响应，其本质来源于无质量狄拉克费米子的特殊行为。因此可以预期，在拓扑绝缘体、狄拉克和威尔半金属等其他无质量狄拉克费米子体系中也应该有类似的表现，预示着广阔的研究前景。此外，狄拉克费米子的可调二阶非线性光学响应在研究新型光电器件和光子器件中也拥有广泛的应用潜力。
图1. 单层石墨烯中电四极矩二次谐波非线性效应的电学调控。(a) 45°斜入射激发下的实验装置。 石墨烯中的化学势
可以通过离子胶体栅极电压来调控。(b) S-偏振光激发下，石墨烯非线性光谱随2的变化。(c) S-偏振光和P-偏振光激发下，石墨烯有效二阶非线性极化率随2的变化。(d)电四极矩二阶非线性响应随2调控的理论模拟结果。(e) 单光子和双光子费米共振跃迁示意图。(f)电子–空穴对称操作下的光跃迁示意图。
吴施伟教授和刘韡韬教授为共同通讯作者，我系博士生张雨和黄迪为论文共同第一作者。该工作受到国家自然科学基金委、科技部、以及上海科委和教委的经费资助。
论文链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.122.047401
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