催化剂

本文综述了近年来（主要是2011年至2020年）天然GO促进有机反应的研究进展，包括氧化偶联反应、官能团转化反应、氧化卤化反应、缩合反应等。值得注意的是，在这些报告的系统中，氧化石墨烯可以被回收和重复使用多次。然而，在可见光诱导的有机反应中，使用氧化石墨烯作为光吸收剂和多相光催化剂的情况仍然很少。我们相信，氧化石墨烯作为多相光催化剂在光催化有机转化中的应用将在未来得到更多的关注。

以环境保护，绿色制备为出发点， 将废弃生物质—柚子皮为生物质衍生碳源，利用简单的浸渍-碳化策略，改变碳化温度和Ni/Fe的摩尔比，构建了一系列NiFe@NC/NGC纳米复合材料，并对所得材料的电催化性能进行表征测试，同时进行DFT计算，从理论说明材料的电催化性能。

该工作采用形貌和微环境工程，解决了以GO/rGO为前驱体的M-N-C类催化剂在制备过程中容易团聚和M-N-C位点本征活性较低这两大难题，该研究提供了有效的策略来调控以石墨烯为衬底的单原子催化剂的形貌和微环境，以充分实现其在各种电催化应用中的潜在优势。

碳点（CDs）因其具有丰富的官能团，良好的导电性，制备简单等优点，在构筑纳米复合材料方面具有独特的优势。近年来不少课题组通过引入碳点优化材料的形貌和导电性，以提升其催化性能。然而目前碳点的引入对电催化析氧过程的影响尚不清楚，相关的理论研究较少。所以协同利用碳点优化材料的形貌和导电性，并深入研究碳点的引入对电催化析氧过程的影响，或许能够为碳点在提升电催化性能方面提供借鉴。

氮掺杂石墨烯为各种催化反应提供了一个很有前途的材料平台，但由于氮含量低(N，常作为活性中心)，且不同N构型(吡啶、吡咯、石墨)之间的可调性有限，导致其活性和选择性相对较低。

为了深入理解CDs的功能，挖掘汞化石墨烯(HgL1)的光催化潜力，苏州大学康振辉教授团队联合香港理工大学Wai-Yeung Wong教授团队构建了一种CDs/HgL1复合催化剂。在可见光下，CDs/HgL1(800 µmol h-1 g-1)催化的H2O2产率是原始HgL1(125 µmol h-1g-1)的6.4倍。CDs对HgL1的影响贯穿光催化过程，包括加速电子空穴的分离和迁移，提高氧化还原活性，使表面状态由疏水变为亲水。本工作为CDs基光催化剂的智能设计提供了新的途径，并为金属化石墨烯在光催化中的应用开辟了道路。

受吉林大学蒋青教授工作启发(Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 9464-9469)，利用缺陷可将近乎非催化的NRR材料转化为一种极具活性的催化剂，这样制造Bi缺陷增强其对N2活化能力成为了我们的首要选择。

湖南大学费慧龙课题组采用一种可实现瞬间高温加热和淬火的焦耳热技术，成功在石墨烯基底上合成具有三维多孔结构的单原子Co-N-C整体式催化剂（CoNG-JH）。

创新点：采用高通量筛选策略探究石墨烯中双金属组合(MN3-M’N3)电催化合成尿素的性能及规律。获得8个优选体系，绘制出6个重要线性关系，建立了评估尿素合成性能的主要描述符ΔE(*NCONH)，并确定了该描述符的有效范围为-1.0 eV < ΔE(*NCONH) < 0.5 eV。证明“协作促进”的双催化位点在吸附和还原CO2和N2分子并“合作键合”生成尿素的重要性。

(1)  以N-修饰的石墨烯为基底构建邻近距离的双金属催化位点，并借助从头算分子动力学(AIMD)模拟筛选稳定体系，为实验提供指导和理论依据。