重磅Nature Physics:半金属性菱方六层石墨烯中的超导与铁电轨道磁性

该工作系统描绘了菱方六层石墨烯关联半金属区的完整相图,建立了对称性破缺、Lifshitz 转变与能带反转之间的对应关系。研究在电子–空穴共存的双载流子区发现了临界磁场远超泡利极限的类超导态,为探索激子介导等非常规配对机制提供了新线索;同时揭示了磁滞极性可被电场反转的铁电轨道磁性,展示了电极化与轨道磁化强耦合的新型多铁序。目前两种类超导态的电阻尚未降至零,铁电偶极的微观起源也有待厘清,作者提出 3:1 同位旋极化构型作为一种可能解释。基于量子振荡费米学建立的分析框架,可为更高层数菱方石墨烯中关联与拓扑物态的探索提供指导。

研究背景

菱方多层石墨烯近年来成为探索强关联与拓扑量子物态的重要平台。在菱方堆垛中,每一层相对下层横向错开一个碳–碳键长,强烈的层间杂化使内层电子态打开能隙,只留下最外两层的子晶格保持电学活性。随着层数增加,这两组活性位点的空间间距增大、杂化减弱,在带边形成近乎无色散的平带,大幅放大电子–电子相互作用,由此已观测到自旋与谷对称性自发破缺、超导和向列序等多种关联现象。与此同时,这类平带还携带非零的贝里曲率,自发谷极化可解除两谷贝里相位的相互抵消,从而产生轨道铁磁性,这正是多铁性轨道铁磁、量子反常霍尔效应、分数量子反常霍尔态以及可能的手性超导等近期发现的物理基础。

然而,现有研究大多集中在大垂直电场打开能隙后的单能带物理,导带与价带相互交叠的半金属区仍缺乏系统探索。与五层及更薄的体系相比,六层体系的能带交叠更明显、低电场下色散更平坦,可形成更宽阔且关联效应更强的半金属区。此类双能带体系本身兼具拓扑与关联意义:轨道间的能带反转可产生拓扑绝缘体,带间电子–空穴配对则可能形成激子绝缘体。因此,能带交叠可调的菱方石墨烯为研究关联半金属物理提供了理想载体。

成果简介

有鉴于此,美国康奈尔大学 Xiaomeng Liu 助理教授团队(共同第一作者为康奈尔大学博士后 Jinghao Deng 以及 Jiabin Xie、Hongyuan Li)系统研究了菱方六层石墨烯在导带与价带交叠时的半金属区。器件采用石墨顶栅/六方氮化硼/菱方六层石墨烯/六方氮化硼/石墨底栅的双栅结构,在基底温度9 mK的稀释制冷机中开展输运测量。研究揭示了一幅由味对称性破缺主导的丰富相图,包含关联绝缘体、多个超导口袋以及两种不同的多铁性轨道磁序;当电场超过约100 mV·nm⁻¹时电荷中性点打开输运能隙,低于该阈值则出现大量相界与量子相。

借助细致的量子振荡费米学分析,作者发现体系普遍发生二重对称性破缺,相界对应于双味能带结构中的Lifshitz 转变,并且随电场调控其中一种味的能带发生反转。在能带反转附近,作者识别出两种类超导态 SC1 与 SC2,二者均位于电子与空穴费米面共存的双载流子半金属区。SC1 的转变温度约为170 mK,面内临界磁场可达约6 T,比由转变温度估算的泡利极限(约300 mT)高出一个数量级以上。SC1 起源于两个新出现的费米口袋,它们对温度极为敏感,在500 mK时即被完全抑制,指向温度驱动的费米面重构或显著增强的有效质量。超导与双载流子区的紧密关联提示其可能源于激子介导配对或电子–空穴涨落等非常规配对机制。

此外,作者在零载流子浓度附近、电场约−35 mV·nm⁻¹处发现一种铁电轨道磁性新态:电场正向与反向扫描的翻转点均偏向同一电场方向(约−34与−37 mV·nm⁻¹),呈现单极回滞,表明存在自发电极化。更特别的是,其磁滞极性可被电场反转:在E ≥ −35.5 mV·nm⁻¹与E ≤ −36.2 mV·nm⁻¹两侧极性相反,说明轨道磁矩并不总是顺着外磁场排列。作者据此提出形如 F = −λP·M·B 的唯象多铁自由能,数值模拟成功再现了主要实验特征,并将其与零电场附近以谷极化为序参量的铁谷轨道磁性明确区分。相关成果以“Superconductivity and ferroelectric orbital magnetism in semimetallic rhombohedral hexalayer graphene”为题,于2026年10月21日发表在 Nature Physics 上。

图注说明

重磅Nature Physics:半金属性菱方六层石墨烯中的超导与铁电轨道磁性

图1 半金属性菱方六层石墨烯的能带结构与现象概览。(a) 紧束缚计算得到的费米能处态密度随载流子浓度 n 与层间电势 U 的变化,纺锤形区域表示费米能同时穿过导带与价带,插图为菱方六层结构示意。(b–d) 三个 U 值下 K 点附近的能带,颜色表示层极化。(e) 纵向电阻随 n 与垂直电场 E 的变化,虚线勾勒主要相界,BI 与 CI 分别为能带绝缘体与关联绝缘体。(f) SC1 的超导特征:对磁场敏感的微分电阻凹陷及约 170 mK 处的电阻骤降。(g) 零电场附近三角区的铁谷轨道磁性,可被电场和磁场翻转。(h) 具有单极电场回滞的铁电轨道铁磁性。

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图2 对称性破缺半金属的费米学。(a) 1.5 T 磁场下纵向电阻的 n–E 图,紫色与橙色线标记 Lifshitz 转变对应的相界,颜色反映相应能带的层极化。(b–e) 沿 (a) 中电场线切的 Rxx(1/B) 傅里叶变换,竖线标记与相界对应的量子振荡突变。(f) 沿 (a) 中竖直线切的量子振荡随电场演化,上方为味 A 能带的对应演化。(g–j) 不同电场下的能带示意图。

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图3 新生费米面与超导。(a) 能带反转附近窄 n–E 区域的纵向电阻。(b) 由量子振荡结果构建的相图示意。(c, d) 沿 (a) 中水平与竖直灰线的费米学(上)及零磁场纵向电阻(下),FS3−FS2−FS1 近似恒为 0.5,表明二重简并电子口袋与环形空穴口袋共存。(e, f) SC1 微分电阻随电流与磁场、电流与温度的变化。(g) 穿过两个超导相的面内磁场依赖。(h) 双载流子半金属区附近的费米面演化示意。

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图4 铁电轨道磁性。(a, b) 50 mT 垂直磁场下图1e绿色方块附近的霍尔电阻,分别为电场增大与减小扫描。(c, d) 电场回滞随垂直磁场的变化。(e) 不同电场下的磁滞回线,虚线与实线分别为正向与反向磁场扫描。

总结展望

该工作系统描绘了菱方六层石墨烯关联半金属区的完整相图,建立了对称性破缺、Lifshitz 转变与能带反转之间的对应关系。研究在电子–空穴共存的双载流子区发现了临界磁场远超泡利极限的类超导态,为探索激子介导等非常规配对机制提供了新线索;同时揭示了磁滞极性可被电场反转的铁电轨道磁性,展示了电极化与轨道磁化强耦合的新型多铁序。目前两种类超导态的电阻尚未降至零,铁电偶极的微观起源也有待厘清,作者提出 3:1 同位旋极化构型作为一种可能解释。基于量子振荡费米学建立的分析框架,可为更高层数菱方石墨烯中关联与拓扑物态的探索提供指导。

文献标题:Superconductivity and ferroelectric orbital magnetism in semimetallic rhombohedral hexalayer graphene

文献链接:https://doi.org/10.1038/s41567-026-03443-9

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