Applied Physics Letters：在石墨烯上利用图形化介质层定域六方氮化硼色心

研究背景

二维六方氮化硼（hBN）中的缺陷色心可在室温下工作，是构建自旋量子比特、单光子源与量子传感器的平台，也可用于二维紫外发光二极管。走向可扩展器件的关键，是把色心发光确定性地定域到有序阵列中。此前的方法是在石墨烯衬底上开窗口，避开电荷转移对发光的猝灭，但与以石墨烯层作顶、底电极施加垂直电场的器件架构不兼容，无法支持电致发光的载流子注入、发光的斯塔克位移与缺陷电荷态调控。

成果简介

纽卡斯尔大学 J. D. Mar 讲师与剑桥大学 S. Hofmann 教授团队提出一种新方法：在石墨烯上用原子层沉积（ALD）直接生长图形化介质层，实现 hBN 色心发光的定域。研究人员先在 SiO₂/Si 衬底上铺设连续单层石墨烯，在 200 °C 下以 ALD 生长 Al₂O₃ 薄层，生长速率为每循环 0.13 nm，再经电子束曝光与湿法刻蚀将其图形化为微米级方形柱阵列，柱边长在 0.5–4.75 µm 可调；滴铸前，样品表面还以 ALD 覆盖约 5 nm 厚的 Al₂O₃ 保护层以防石墨烯在干燥时卷曲，最后将 hBN 薄片滴铸到整个结构上，薄片横向尺寸 50–200 nm、厚度为 1–5 个单层。

共聚焦光致发光成像表明，发光清晰局限在柱阵列内，柱外几乎检测不到发光。高光谱成像证实发光来自 hBN 缺陷色心：平均每个柱上约有 1 个色心，其零声子线位于 551–586 nm，声子边带相对零声子线红移约 53 nm（170 meV），与文献报道一致。其原理是：直接落在石墨烯上的 hBN 因电荷转移发光猝灭，落在柱上的 hBN 则被 Al₂O₃ 阻挡电荷转移而保持发光，势垒层厚 40 nm。原子力显微镜测得 100 个 ALD 循环所得柱的台阶高度为 15.37±0.23 nm，与生长速率推算值一致。

图注说明

图1 定域色心发光的器件结构示意图。石墨烯上排布着 Al₂O₃ 方形柱阵列，hBN 薄片覆盖整个结构（衬底为 SiO₂/Si），只有柱上方区域的色心发光，柱外发光被石墨烯猝灭。

图2 Al₂O₃ 柱阵列的形貌表征。(A) 石墨烯上 9×9 方形柱阵列的扫描电镜图，标尺 20 µm。(B) 单个 4.75×4.75 µm² 柱的高倍扫描电镜图，标尺 2 µm。(C) 原子力显微镜测得的柱台阶轮廓，台阶高度为 15.37±0.23 nm。(D) 滴铸 hBN 薄片后的扫描电镜图，薄片因咖啡环效应倾向于聚集在柱的边缘，标尺 4 µm。

图3 发光定域的光致发光证据。(A) 共聚焦光致发光图，473 nm 激发、探测波段 560–660 nm，发光局限在 6×6 柱阵列内。(B) 高光谱共聚焦图，红圈标出的亮像素为候选色心，平均每个柱约 1 个，多数位于柱边缘。(C) 图 (B) 中 4 个标号点的光致发光光谱，零声子线位于 551–586 nm，580 与 620 nm 处的尖峰分别为石墨烯的 G 峰与 2D 拉曼峰。

总结展望

这项工作在保留电极架构的前提下实现了 hBN 色心发光的确定性定域：石墨烯可继续用作顶、底电极施加垂直电场，ALD 介质层厚度能以原子层精度调控，为隧穿势垒工程留出空间，且整个流程可与现有半导体工艺衔接。后续给石墨烯加上电极即可调制其费米能级、研究栅压依赖的光致发光；提高色心密度并缩小柱尺寸，有望在更高面密度下实现每柱一个发射体；喷涂与低沸点溶剂可减轻咖啡环效应。该方法为确定性定位色心的电学调控与基于 hBN 色心的可扩展量子器件奠定了基础。

文献标题：Localization of hexagonal boron nitride color centers using patterned dielectric layers on graphene

文献链接：https://doi.org/10.1063/5.0349056