Small 理解并缓解电解液栅石墨烯场效应晶体管中电荷俘获诱导的转移曲线漂移

研究背景

电解液栅石墨烯场效应晶体管的转移曲线在连续测量中会持续平移；这一漂移长期被当作噪声或操作伪迹，缺少统一解释。该成果以“Understanding and Mitigating Charge-Trapping Induced Transfer Curve Drift in Electrolyte-Gated Graphene Field-Effect Transistors”为题发表在 Small 期刊，第一作者与通讯作者均为 João Mouro。作者在四种来源不同的芯片与八类实验变量下重复采集转移曲线，把漂移归到石墨烯与绝缘衬底界面上的渐进电荷俘获，并给出器件与测量两级的缓解方案。

制备方法与样品信息

器件在覆盖 200 nm 热氧化硅的硅片上制备，源、漏与栅电极为 Cr/Au，化学气相沉积石墨烯转移后用氧等离子体刻成 25 × 75 μm 的沟道；再以氮化硅与氧化硅叠层钝化并只露出栅极，每片 3 × 3 mm 芯片含 20 个器件。测试时在芯片上滴 50 μL 电解液，栅压按固定步数扫描，源漏电压保持 10 mV，源极接地；用于对照的商业芯片覆盖半干法转移与就地生长的石墨烯、氧化硅与蓝宝石衬底、金与铂栅极。

关键结果：从普遍现象到界面机制

1. 漂移在全部器件与操作条件下出现。 四种来源不同的芯片在三个栅压窗口下都显示 Dirac 点随测量次数单调平移；逐一改变电解质种类与离子强度、沟道清洁度、源漏电流、栅电极材料与位置、pH、金与石墨烯的功能化、采集电子学以及氧化硅表面电荷终止，漂移进程均未消失。

2. 漂移来自石墨烯下方绝缘层的渐进电荷俘获。 拉曼面扫把掺杂与应变解耦后，1 V 栅压施加 5 min 使沟道出现 p 型掺杂；撤去电场并干燥静置 30 min 后掺杂态回到初始；与电解液接触但电学浮空的对照芯片没有这一变化，作者据此把掺杂归为衬底陷阱的俘获与释放，并用声子辅助的电子俘获与发射模型描述 Dirac 点的演化。

3. 长时漂移与滞后由离子过程主导。 3 小时连续采集显示，磷酸缓冲液中 Dirac 点在初始快升之后缓慢下降；下降斜率随阳离子浓度升高；把 Tris-EDTA 缓冲液调到 pH 2 使氧化硅表面带正电后，Dirac 点转为持续上升。滞后方向随扫描速率改变，作者把正滞后归于双电层动力学、负滞后归于衬底俘获，两者的竞争决定净滞后。

4. 缓解方案分器件与测量两级。 器件级包括换用外延 CaF₂、晶体 hBN 等低缺陷绝缘层、用沉积与刻蚀调控缺陷能级以及悬空沟道；测量级包括收窄栅压窗口使费米能级远离缺陷能级、用化学掺杂移动费米能级、Dirac 点跟踪与交流频率倍增读出；模拟显示漂移使输出由基频变为倍频再回到基频。32 通道锁相读出把 5 Hz 带宽内的噪声由 0.1 至 5 Hz 的 5.83 nA 降到 10 kHz 附近的 0.162 nA。

图1 决定器件响应的结构与被控参数：上部为电解液栅石墨烯晶体管的三维结构，标注电解液、栅极、钝化层、衬底与电极各自的可调变量；下部三个截面依次给出双电层形成、离子插层与电荷俘获三条界面路径。

图2 重复测量中的漂移：同一条器件连续采集 50 次转移曲线，Dirac 点随次数向右平移（a）；四种来源不同的芯片在三个栅压窗口下的 Dirac 点演化，均呈单调漂移（b）。

图3 逐一改变受控变量后的漂移演化：电解质介质、沟道清洁、源漏电流、栅极材料与位置、电解液 pH、金与石墨烯的功能化、采集电子学、氧化硅表面电荷，八个面板中漂移曲线形状一致。

图4 拉曼面扫追踪沟道掺杂：（a）实验流程，两片芯片同时接触电解液，一片施加栅压、另一片电学浮空，分别在操作前、操作后与静置 30 min 后采集面扫；（b）施加栅压的芯片出现 p 型掺杂并在静置后回落；（c）浮空对照芯片的掺杂态基本不变。

图5 小时尺度的漂移：（a）磷酸缓冲液在 1、10、100 mM 下的 Dirac 点先快升后缓降，下降斜率随浓度增大；（b）Tris-EDTA 缓冲液在加入盐与把 pH 调到 2 后的演化，酸性条件下 Dirac 点转为持续上升。

图6 交流频率倍增读出：（a）以 Dirac 点为中心施加正弦栅压时输出为倍频，表面事件使曲线平移后输出出现高低两组峰；（b）考虑漂移的模拟结果，随转移曲线平移，输出先为基频、再变为倍频、最后回到基频并发生相位反转。

图7 生物传感中的信号与漂移：（a）多巴胺适配体器件在三次 1 h 孵育后的 Dirac 点，检测信号与漂移幅度接近；（b）液滴内分析物浓度随时间的径向分布模拟；（c）到达表面的分子数随时间增长；（d）不同有效电荷下 Dirac 点位移随分子数的变化。

图8 多通道读出与噪声：（a）32 通道独立寻址的读出系统框图，每通道含跨阻放大与数字锁相；（b）器件的基底噪声谱，低频段由 1/f 噪声主导，高频段接近白噪声。

结语

作者在四种芯片与八类操作变量下确认转移曲线漂移普遍存在，用拉曼面扫把漂移期间的掺杂变化与电解液过程分开，把短时漂移归到石墨烯下方绝缘层的渐进电荷俘获，把小时尺度的漂移与滞后归到离子扩散、插层与双电层动力学；缓解手段覆盖低缺陷绝缘层、悬空沟道、窄栅压窗口与交流频率倍增读出；32 通道锁相系统把 5 Hz 带宽内的噪声降低约一至两个数量级。

论文信息

– 英文题名：Understanding and Mitigating Charge-Trapping Induced Transfer Curve Drift in Electrolyte-Gated Graphene Field-Effect Transistors

– 作者：João Mouro, Tiago Pereira, Tiago Dias, Mohammadmahdi Faraji, Rui Campos, Jérôme Borme, Pedro Alpuim

– 期刊：Small

– 发表日期：2026-10-16

– DOI：10.1002/smll.202514805