Nat. Sustain. 界面脱附动力学调控，液态金属-石墨烯异质结构突破蒸发性能瓶颈

成果掠影 & 研究背景

淡水短缺是全球面临的严峻问题，尤其对于欠发达和干旱地区而言，海水淡化被视为解决该问题的有效途径。近年来，太阳能驱动界面蒸发（SDIE）因其利用取之不尽的清洁太阳能、结构简单、制造和维护成本低等优势而受到广泛关注。然而，以往的研究主要聚焦于开发先进的光热材料来提高光吸收和光热转换效率，或设计三维结构增强能量收集，但大多数光热材料的光吸收率已超过90%，进一步提升空间有限。更为关键的是，水分子从光热材料表面脱附逃逸所需的能量和动力学过程一直被忽视。事实上，在蒸发过程中，水分子持续从光热材料表面脱附，快速的脱附动力学伴随减小的蒸发焓能显著提高蒸发速率。因此，开发具有快速水脱附动力学的新型光热材料，将成为大幅提升太阳能蒸发性能的全新途径。

针对上述瓶颈，本研究报道了一种双相光热异质结构，通过工程化界面实现快速水脱附，从而大幅提高太阳能到蒸汽的转换效率。研究团队让液态共晶镓铟合金（EGaIn）与固态氧化石墨烯（GO）自发集成，利用EGaIn表面天然氧化层中的Ga3+位点与GO含氧基团之间的极化配位作用，构建了氧化镓-氧化石墨烯界面。该界面减弱了光热材料与水分子之间的结合，降低了蒸汽逃逸的能垒。所制备的薄膜蒸发器在1个太阳光照下实现了3.64 kg m-2 h-1的蒸发速率，转换效率达95.3%。进一步将蒸发器几何结构优化为高纵横比（高径比4.17）配置后，性能提升至7.54 kg m-2 h-1，效率达96.2%。该系统展现出卓越的长期稳定性：室内条件下稳定运行30天，户外条件下运行60天，同时具备优异的自清洁特性和恶劣环境下的耐受性。这项工作确立了通过异质结构工程管理表面脱附作为规模化高性能太阳能蒸发技术的主要策略，对绿色能源和全球水安全具有重要意义。

创新点 & 图文摘要

创新点：

• 首次提出通过双相光热异质结构工程来加速界面水分子脱附的普适策略。将液态EGaIn纳米球与固态GO片层复合，利用液态金属天然氧化物Ga2O3界面上的Ga3+与GO含氧基团之间的极化配位，构建了弱水相互作用的脱附界面。这一方法绕过了传统外部表面修饰（往往牺牲光热效率或增加工艺复杂度）的限制，为高性能太阳能蒸发提供了新的设计原理。
• 结合第一性原理分子动力学模拟与原位ATR-FTIR光谱，从理论上和实验上双重证实了GO-EGaIn异质结构对水脱附动力学的促进作用。在四种界面模型（C、Ga、Ga-C、C-Ga）中，Ga-C模型（即Ga2O3位于GO之上与水分接触）的均方根位移（RMSD）斜率最大，达3.27×10-4 Å/fs，表明该界面下水分子的扩散速率最高、脱附最快。原位红外光谱显示，GO-EGaIn在0.3个太阳照射下仅需8分钟即可使水的特征峰完全消失，而GO需要超过10分钟，直接证明水从GO-EGaIn表面脱附更容易。
• GO-EGaIn双相异质结构实现了优异的光热性能。在250-2000纳米宽光谱范围内，其吸收率约为89%，明显高于纯GO（约65-90%），且具有更强的光热转换能力：在1个太阳照射下，GO-EGaIn表面温度在175秒内达到44.5°C，比纯GO高4.3°C。该优势来源于异质结构内部强烈的电荷转移，增强了非辐射弛豫过程。
• 将GO-EGaIn嵌入PVA水凝胶并构建具有垂直排列主通道和分支微通道的分级结构，有效优化了水状态。Raman光谱分析表明，EGH的中间水/自由水比例（IW/FW）达到0.67，显著高于纯PVA水凝胶（0.26）和仅含GO的水凝胶（0.53）。由于中间水具有更少的氢键数、需要更低的能量即可蒸发，EGH的等效蒸发焓降低至1231 J g-1（纯水为2442 J g-1），大幅降低了蒸发所需能量。
• 系统优化蒸发器组分和结构，实现了创纪录的太阳能蒸发性能。在30%相对湿度、1个太阳下，厚度3毫米的EGH蒸发器达到3.64 kg m-2 h-1的蒸发速率和95.3%的能量效率。通过增加蒸发器高度（高径比4.17），利用更大的侧表面收集热空气能量，蒸发速率进一步跃升至7.54 kg m-2 h-1，能量效率达96.2%，优于同期报道的大多数太阳能蒸发器。
• 蒸发器展现出卓越的长期稳定性和实际应用潜力。室内循环测试（每天8小时1个太阳照射和16小时黑暗）持续30天，蒸发速率稳定在约3.0 kg m-2 h-1，黑暗条件下维持0.21 kg m-2 h-1。尽管表面在6小时后逐渐出现盐结晶，但黑暗下盐通过反扩散完全溶解，恢复蒸发表面。户外阵列实验在悉尼自然阳光下从7:30到16:30运行，最高水收集速率达1.5 kg m-2 h-1（对应42-52 mW cm-2太阳辐照）；60天户外长期测试中，第50天水收集速率达12.4 L m-2 d-1，水收集/太阳辐照比高达4.35 g W-1 h-1。处理后的海水中Na+、Mg2+、K+、Ca2+浓度降低约两个数量级，离子去除率达约99%，达到WHO和EPA饮用水标准。

图1 | EGH的制备及GO-EGaIn光热异质结构表征。a，EGH制备过程示意图。b，GO-EGaIn悬浮液光学照片。c、d，低倍（c）和高倍（d）下GO-EGaIn的TEM图像。e，GO-EGaIn中O、Ga和In元素的EDS映射。f、g，GO和GO-EGaIn的Raman（f）和FTIR（g）光谱，其中D、G和I分别代表无序带、碳材料石墨带和峰强。h，GO与EGaIn相互作用示意图。i，Ga 3d和In 3d区域的XPS光谱。j，GO和GO-EGaIn的紫外-可见-近红外吸收光谱，灰色阴影代表标准太阳光谱（AM1.5G）。k，1个太阳光照下GO和GO-EGaIn的表面温度随时间变化，插图为测试装置截面示意图，右侧为热平衡状态下的红外图像。比例尺：10 mm（b）、200 nm（c）、20 nm（d）、50 nm（e）、5 mm（k）。

图2 | GO与EGaIn界面辅助水脱附。a，C、Ga2O3、Ga2O3-C和C-Ga2O3四种表面的水脱附理论模型。b，不同界面上O-O原子的径向分布函数。c，四种模型的RMSD计算。d，RMSD随时间变化曲线的斜率。e，原位ATR-FTIR光谱仪示意图，IR代表红外。f、g，0.3个太阳照射下GO-EGaIn（f）和GO（g）粉末加入水滴后的原位ATR-FTIR光谱，每2分钟记录一次。

图3 | EGH的结构表征和热管理。a，EGH内部分级结构与不同活化水状态示意图。b-d，低倍（b）、中倍（c）和高倍（d）SEM图像。e，吸收水滴前后的接触角测试。f，EGH中代表FW和IW的Raman光谱及相应拟合曲线。g，PVAH、GOH和EGH的紫外-可见-近红外吸收光谱，蓝色阴影代表标准太阳光谱（AM1.5G）。h，1个太阳照射下PVAH、GOH和EGH界面蒸发系统的表面温度变化（左）及热平衡状态下的红外图像（右）。i，EGH界面蒸发系统的示意图（左）和模拟温度分布（右）。比例尺：50 μm（b）、10 μm（c）、1 μm（d）。

图4 | SDIE及水传输性能。a，43%相对湿度下1个太阳照射时PVAH、GOH和EGH对模拟海水（3.5 wt.% NaCl溶液）的质量随时间变化。b，43%相对湿度下1个太阳照射时SDIE的蒸发速率和能量效率。c、d，黑暗条件下（43%相对湿度）纯水和SDIE的水蒸发速率（c）和等效蒸发焓（d）。e，SDIE的饱和水含量。f，SDIE的水传输速率和半溶胀时间。g，43%相对湿度、1个太阳下EGH在去离子水、海水及不同NaCl浓度模拟海水中的蒸发速率。h、i，不同相对湿度下EGH在模拟海水中的质量变化（h）和蒸发速率（i）。j，EGH与近期报道的SDIE在1个太阳下蒸发性能对比图。数据以平均值±标准差表示，误差棒来自三次独立测量；c中n=5。

图5 | 表面输水行为和长期太阳能脱盐性能。a-c，1个太阳照射下EGH的理论模拟模型（a）、温度分布（b）和水传输（c）。d，43%相对湿度下EGH在模拟海水中连续30天每天1个太阳照射8小时和黑暗条件下的室内蒸发速率。e-g，第3天（e）、第15天（f）和第27天（g）EGH在模拟海水中质量随时间的变化。h、i，连续1个太阳照射8小时下EGH表面盐积累照片（h）和黑暗条件下盐重新溶解照片（i）。比例尺：5 mm（h、i）。

图6 | EGH阵列在自然阳光下的户外脱盐性能及实际应用。a，基于EGH阵列的太阳能水收集系统样机的水处理和应用示意图，插图为样机在不同时间暴露于自然阳光下的照片。b，晴天7:30至16:30太阳通量、水收集速率和收集纯水量的变化。c，海水淡化前后Na+、Mg2+、K+和Ca2+离子浓度。d，用恒定电极距离万用表测量海水、自来水和纯水的电阻值。e，污水和纯水的紫外-可见吸收光谱；插图为处理前后污水照片。EPA，美国环境保护署；WHO，世界卫生组织。

总结 & 原文链接

本研究设计并制备了一种液态金属与氧化石墨烯构成的双相光热异质结构，通过界面工程显著加速光热材料表面水分子的脱附动力学，从而突破太阳能界面蒸发中水蒸汽生成的动力学瓶颈。这一思路摆脱了传统仅追求光热材料高转换效率的局限，利用Ga2O3与GO含氧基团之间的极化配位作用，削弱了界面处水分子与材料之间的相互作用，降低了脱附能垒，使蒸发器在1个太阳下实现了最高7.54 kg m-2 h-1的蒸发速率和96.2%的效率。同时，该异质结构水凝胶蒸发器表现出优异的长期稳定性，室内30天和户外60天运行后性能几乎无衰减，并能通过自清洁机制有效应对盐结晶问题，处理真实海水后离子去除率达约99%，净化水可直接用于饮用、灌溉和植物培养。更值得一提的是，该双相异质结构制备工艺简单、成本低，与规模化水凝胶制造流程兼容，具有广阔的工业应用前景，为可持续发展太阳能海水淡化技术提供了新范式。未来工作中，进一步降低材料成本并集成高效水收集装置，将有望推进该技术走向实际规模化应用。

原文链接:  https://doi.org/10.1038/s41893-026-01934-4