在高负载、密集堆积的锂离子电池中实现高效的电子和离子传输仍是高能量密度锂离子电池面临的重大挑战。增加质量载荷延长了两种载流子的传输路径，而通过辊压的电极密度化，对于最大化重力和体积能量密度及最小化电解质含量至关重要，进一步限制了低孔隙电极中的离子运输。基于此，本文，横滨国立大学（Yabuuchi 团队）联合延世大学、3DC Inc. / 东北大学在《Advanced Energy Materials》期刊发表”Unlocking Three-Dimensional Electron and Ion Transport in High-Loading and Dense Lithium-Ion Battery Electrodes Assisted via Porous Graphene Networks”，提出以多孔石墨烯海绵（graphene mesosponge, GMS）作为功能性导电添加剂，通过其海绵状介孔骨架重塑电极微观结构，破解高载量密实电极”电子-离子输运两难”的瓶颈。此外，GMS 仅以 1 wt.% 的极低添加量即可在钴-free 纯镍层状氧化物（LiNiO₂ 体系）高载量电极中显著提升电子与离子电导率：其三维互联碳网络提供连续电子通路，可变形介孔骨架在辊压时缓冲压应力、避免活性颗粒开裂，并使电解液被限域保留在介孔内以保障离子输运；该协同效应在保持高可逆容量的同时显著降低极化。
经高载量电极电化学测试，该策略使电极在辊压后实现 >3.5 g·cm⁻³ 的实用密度而不产生裂纹，并在高电流密度下展现出优于单壁碳纳米管（SWCNT）导电剂体系的倍率性能。数字孪生（digital-twin）分析进一步揭示，多孔 GMS 架构在电极内形成了贯通的三维电子-离子输运网络，介孔内保液是离子快速迁移的关键，从而在高面载量、高致密的实际工况下仍保持优异快充/高功率特性。
本研究提出了一种基于 GMS 介孔结构的电极微观结构设计范式——以”三维互联碳网络 + 介孔限域保液”双通道机制，同步解锁高载量密实锂电电极的电子与离子传输，为兼顾能量密度与功率密度的实用化复合电极提供了可量产的导电添加剂新方案。
图1. 复合电极在高能和快速充放电电池应用中的设计原理。
总而言之，GMS已成为一种能够彻底改变高能量密度和大功率锂离子电池（LIB）电极性能的导电添加剂。即使仅添加1 wt.%的GMS，也能在高负载量复合电极中形成高效的三维电子和离子传导网络。这种性能提升源于GMS的多孔骨架结构，它有助于电解液有效浸润到活性物质负载量约为20 mg cm−2、电极密度高于3.5 g cm−3的厚且致密堆积的复合电极中。FIB-SEM断层成像进一步表明，GMS在整个电极厚度范围内形成了分布更均匀的碳粘合剂区域和连续的离子传输通道。因此，与基于单壁碳纳米管（SWCNT）的电极相比，基于GMS的电极表现出更优异的倍率性能，特别是在电流密度高于约8 mA cm⁻²时。重要的是，这种电解液可渗透的多孔结构在高度致密的电极条件下，相较于SWCNT具有明显的优势。总体而言，使用此类功能性导电添加剂是最大限度提高电池在实际工作条件下性能的一种极具前景的策略。
文献：https://doi.org/10.1002/aenm.71677
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