传统的石墨负极锂离子电池无法满足对高能量密度和循环稳定性日益增长的需求。磷基负极虽具有巨大的应用潜力，但在全电池系统中却面临挑战，原因在于其体积变化剧烈，且电解液添加剂的界面调控机制尚不明确。基于此，本文，广东技术师范大学Cheng Lin团队在《Journal of Energy Storage》期刊发表名为”Experimental optimization of FeP₂/C/carbon nanotubes@graphene aerogel||LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂ full cells coupled with performance prediction via machine learning”的论文，研究提出了一种”电解质工程 + 人工智能”一体化的磷基全电池优化策略。该工作构建了以 FeP₂/C/CNTs@石墨烯气凝胶（FeP₂/C/CNTs@GA）为负极、NCM811 为正极的高能量密度全电池，系统优化了 N/P 质量比、电压窗口以及 VC/LiPO₂F₂ 电解液添加剂组合，并引入机器学习对长循环性能进行预测。
此外，论文通过多尺度失效后（post-mortem）表征揭示电极-电解液界面的调控机理，并建立了八种机器学习模型以解码全电池多参数耦合下的非线性相互作用、预测长期循环趋势，形成实验与计算的协同优化框架。经全电池电化学测试与机器学习建模，最优配置为 N/P 质量比 1:10、电压窗口 0.8–3.9 V；电解液添加剂呈现明显的倍率依赖性：2 wt% VC 在 2 A·g⁻¹ 下通过形成均匀富有机相界面实现优异长循环稳定性，而 1 wt% LiPO₂F₂ 与 2 wt% VC 的组合则在 0.5 A·g⁻¹ 下提升首次库伦效率与低倍率性能。同时，基于 141 组样本数据集，LightGBM 对循环寿命预测展现出最佳鲁棒性，SHAP 分析进一步揭示失效机理的动态转变——早期循环由添加剂主导降解，后期循环转为运行参数主导衰减，为磷基全电池优化提供了数据驱动的量化指导。
本研究提出了一种将电解质工程与机器学习相结合、用于磷基全电池优化的集成策略，该策略系统耦合了电极匹配、工况条件与界面工程，并借助机器学习解码关键参数间的非线性相互作用，显著提升了磷基全电池的循环稳定性与寿命预测能力，为高性能动力电池的研发提供了新思路。
Fig. 1. Schematic illustration of the overall research workflow, including the preparation of the FeP2/C/CNTs@GA composite, assembly and electrochemical evaluation of the full cells, interfacial characterization, and machine learning-assisted performance prediction and evaluation.
在本研究中，成功构建了基于FeP2/C/CNTs@GA阳极和NCM811阴极的高能量密度全电池系统，并从电极匹配、工作条件和电解质界面工程等角度对其电化学性能进行了系统优化。研究确定了最佳配置：N/P质量比为1:10，电压窗口为0.8–3.9 V，该配置在电池的容量裕度和整体能量效率之间实现了平衡。
研究证实，电解液添加剂是决定整电池循环性能的主要因素，且其影响表现出明显的速率依赖性。添加 2 wt% VC 这一单一添加剂可在 2Ag−1 的高电流密度下实现最出色的长循环稳定性，因为它能在两个电极上形成一层薄、连续且柔韧的富有机物界面，有效抑制电解液分解，并适应活性材料在循环过程中的体积变化。相比之下，1wt% LiPO₂F₂ + 2 wt% VC 的二元配方在 0.5 A g⁻¹ 下可提供更高的首循环库仑效率和优异的低倍率循环性能，这得益于源自 VC 的有机基质与 LiPO₂F₂ 调谐的无机组分（如 LiF）之间的协同效应。多尺度事后表征证实，VC含量不足会导致形成以无机物为主的脆性界面层，其机械韧性较差；而过量的LiPO₂F₂则会扰乱VC的有序成膜过程，并降低界面层的均匀性，这正是高LiPO₂F₂二元配方在长期高倍率循环下性能下降的原因。
结合多尺度界面表征和机器学习分析，本研究不仅阐明了电解液添加剂对双电极界面层速率依赖性调控机制，还定量解析了多参数耦合条件下整电池的动态退化规律。在评估的八种算法中，LightGBM 表现出了最佳的综合性能，特别是在长达 800 次循环的长期预测中，其准确率和区分度均高于基线模型。SHAP分析揭示了特征重要性在电池寿命周期中的动态演变：电解液添加剂在早期循环中主导性能表现，而在中后期循环阶段，包括电流密度和截止电压在内的运行参数的影响逐渐增强，这反映了电池失效机制从以电解质界面为主向多机制耦合退化的转变。
总体而言，本研究将针对性的电解质界面工程与数据驱动的性能预测相结合，为磷系全电池的开发提供了一套系统且实用的策略。所提出的机制及优化框架，也可为其他高容量负极全电池系统的界面设计和性能预测提供参考。
文献：https://doi.org/10.1016/j.est.2026.123591
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