直接氨燃料电池（DAFC）凭借其高能量密度与零碳排放等优势，在可持续能源与便携式/车载电源等应用场景展现出巨大潜力。然而，低成本非贵金属阳极上氨氧化反应（AOR）动力学缓慢，且电极导电性与稳定性不足，严重制约了 DAFC 的实际应用进程。因此，开发兼具高催化活性与长效稳定性的非贵金属阳极具有重要意义。基于此，本文中，兰州理工大学 Jian Liu联合重庆理工大学 周远 副教授团队在《Langmuir》期刊发表名为 “High-Performance NiCu Graphite-Felt Anode Based on in Situ Exfoliating Graphene for Direct Ammonia Fuel Cells” 的论文，研究提出了一种将电化学原位剥离石墨烯与 NiCu 合金电沉积相结合的协同策略。该复合电极通过电化学原位剥离在石墨毡（GF）表面生长石墨烯纳米片得到剥离石墨毡（EGF），并采用分步电沉积将 NiCu 合金纳米球均匀多孔地负载于 EGF 上，成功构筑了 NiCu/EGF 复合阳极。
此外，石墨烯纳米片在 GF 表面的原位生长显著改善了基底的导电性与微观结构，而分步电沉积使 NiCu 合金纳米球均匀多孔分布，充分利用合金的协同催化效应并暴露丰富活性位点，从而进一步提升了 AOR 催化性能。经电化学测试，该复合电极的最大电流密度达 482 mA cm⁻²，为 NiCu/原始石墨毡电极的 2.28 倍，并能在 237 mA cm⁻² 以上稳定维持 18 h；以 NiCu/EGF 为阳极组装的 DAFC，最大功率密度达到 21.53 mW cm⁻²。同时，该策略兼具优异的催化性能与长期稳定性，为 DAFC 提供了一种新的电极构建思路。本研究提出了一种电化学原位剥离石墨烯与 NiCu 合金电沉积协同构筑复合阳极的策略，该策略显著增强了石墨毡基底的导电性与氨氧化催化性能，并为低成本、高稳定性的非贵金属 DAFC 阳极提供了新的设计途径。
Figure 1.Schematic diagram of electrode preparation.
本研究采用了一种将电化学原位剥离石墨烯与 NiCu 合金分步电沉积相结合的协同策略，基于石墨烯纳米片原位生长改善石墨毡基底导电性、NiCu 合金纳米球均匀多孔负载暴露丰富活性位点的机理。最终，制备出 NiCu/剥离石墨毡（EGF）复合阳极。研究结果表明，该复合电极最大电流密度达 482 mA cm⁻²、为 NiCu/原始石墨毡电极的 2.28 倍，并能在 237 mA cm⁻² 以上稳定维持 18 h；以 NiCu/EGF 为阳极的 DAFC 最大功率密度达到 21.53 mW cm⁻²。同时，长期稳定性与形貌表征表明电极结构在 18 h 测试后保持良好。该复合电极表现出优异的氨氧化催化性能与长期稳定性。因此，本研究有望为直接氨燃料电池的非贵金属阳极提供新的构建思路。此外，该”原位剥离石墨烯 + 合金电沉积”协同策略还可拓展至其他电催化电极，从而推动低成本高性能能源器件的开发。
文献：https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.6c04591
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