西湖大学徐水钢研究员、朱伟副教授 Nat.Mater.:转角菱方石墨烯中层数可控量子反常霍尔效应

针对现有体系调控单一、高陈数原生拓扑带难以实现的短板,本文设计转角菱方石墨烯同质莫尔结构,构建单层 – 多层、双层 – 多层两类转角堆叠器件,依靠堆叠层数工程实现陈数与层数一一对应,还能通过静电掺杂、面内位移电场实时切换陈数正负,甚至在单一器件内用电场驱动 C=3 与 C=4 拓扑相变。

西湖大学徐水钢研究员、朱伟副教授等发表题为Layer-engineered quantum anomalous Hall effect in twisted rhombohedral graphene于Nature Materials上。

DOI:10.1038/s41563-026-02711-6

量子反常霍尔效应(QAH)是拓扑凝聚态物理中标志性物理现象,体系无需外加磁场就能实现量子化霍尔电阻、纵向电阻完全归零,依托无耗散手性边缘通道,是低功耗拓扑电子器件的核心基础。表征拓扑绝缘体的核心物理量为陈数 C,陈数直接决定无耗散边缘通道的数量,想要实现多通道量子输运、分数量子拓扑态、拓扑量子计算等前沿研究,必须找到能够人工调控、可编程高陈数 QAH 材料体系。过往已实现 QAH 的体系大多陈数固定为 ±1,仅能依靠多层绝缘间隔堆叠复合结构实现多陈数,无法在单一均质材料内原生生成高拓扑平带,难以精准按需调控陈数数值。菱方堆叠多层石墨烯天然具备层数依赖拓扑能带,层间强库仑关联作用会催生大量新奇关联拓扑相,不过此前多数研究仅聚焦石墨烯与六方氮化硼莫尔体系,实验上始终只能观测 C=1 的量子态,理论预测的层数正比高陈数规律缺少完整实验佐证。针对现有体系调控单一、高陈数原生拓扑带难以实现的短板,本文设计转角菱方石墨烯同质莫尔结构,构建单层 – 多层、双层 – 多层两类转角堆叠器件,依靠堆叠层数工程实现陈数与层数一一对应,还能通过静电掺杂、面内位移电场实时切换陈数正负,甚至在单一器件内用电场驱动 C=3 与 C=4 拓扑相变。

西湖大学徐水钢研究员、朱伟副教授 Nat.Mater.:转角菱方石墨烯中层数可控量子反常霍尔效应

图 1 完整展示双石墨栅调控转角菱方石墨烯器件三维剖面、不同 N 值 (1+N) 堆叠体系自洽哈特里 – 福克能带、零磁场下磁滞输运曲线,整段连贯说明层数直接决定陈数的核心实验与理论依据,器件采用上下双层六方氮化硼封装,上下均设置石墨独立调控栅,分别用来改变载流浓度与层间位移电场,单层石墨烯与下方 N 层菱方石墨烯通过干法转移精准形成微小转角莫尔超晶格,红外成像结合拉曼 mapping 确认大面积完整菱方堆叠畴区,霍尔条图形化结构适配极低温锁相输运测试;三组 (1+3)、(1+4)、(1+5) 体系能带计算图谱中费米面上方第一条导带均为孤立拓扑平带,谷陈数严格等于底层菱方层数 N,能带间隙由转角与层间电势差协同调控,自洽计算充分考虑层间库仑相互作用,证实强关联下拓扑带不会发生拓扑简并破坏;低温 0.03K 环境下扫描磁场得到三组磁滞回线,全部呈现标准 QAH 特征,纵向电阻率趋近零,霍尔电阻精准量子化至 h/3e²、h/4e²、h/5e²,完美对应 C=3、C=4、C=5,实验输运数据和连续模型理论计算完全吻合,根源是菱方石墨烯天然层数依赖贝里曲率,转角莫尔超晶格放大层间关联效应,让不同层数堆叠样品形成可直接观测、稳定存在的高陈数量子反常霍尔态,整套构型、理论、基础输运结果完整搭建全文核心结论的支撑框架。

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图 2 完整展示 (1+3)、(1+4) 两类器件填充因子 ν 与位移电场 D 二维输运热力图、固定位移场下朗道扇图谱、固定 D 变 ν 霍尔平台、固定 ν 扫 D 电阻率曲线,整段细致解析单填充 v=1 下稳定高陈数 QAH 态的存在区间与输运定量特征,±0.1T 弱磁场下采集二维 ρxx、ρxy 热力图,负向大位移电场区间会出现纵向电阻极小值、霍尔电阻量子极大值,该区域对应拓扑非平庸 QAH 相,(1+4) 器件需要更大负位移电场才能出现稳定量子态,原因是四层石墨烯层间屏蔽效应更强,需要更强电场分离层载流子;固定最优位移电场扫描磁场得到朗道扇图谱,依靠斯特达公式拟合扇区斜率精准提取陈数,(1+3) 拟合数值稳定为 3,(1+4) 固定为 4,和量子化霍尔电阻结果相互印证;固定最优 D 连续改变莫尔填充因子 ν,在 v=1 位置出现极宽平坦量子霍尔平台,纵向电阻完全压低,偏离填充后平台快速消失,说明单位胞单电子填充是高陈数拓扑带稳定存在的最优关联区间;固定 v=1 连续调节层间位移电场,只有特定负 D 窗口内才能维持完整量子平台,窗口外拓扑带被电场破坏,非拓扑平庸态占据主导,整套二维相图与单变量扫描定量测试,完整划定两类单层 – 多层器件高陈数量子态稳定存在的电场、填充窗口,证明层数工程带来的高陈数拓扑相具备良好实验可复现性,器件居里温度最高可达 8K,3K 以内量子化保持度完整,具备可观工作温区。

西湖大学徐水钢研究员、朱伟副教授 Nat.Mater.:转角菱方石墨烯中层数可控量子反常霍尔效应

图 3 完整展示 (1+3) 器件 v=3 填充附近正反扫描 ν-D 二维输运图、固定 D 朗道扇、正负陈数对应磁滞回线、固定 D 扫 ν 霍尔曲线、固定 ν 扫 D 相变曲线与自由能示意图,整段详细阐述同一器件内仅靠电控就能翻转陈数正负、切换拓扑手性的独有调控能力,正向扫描填充与反向扫描得到的 ρxy 热力图存在明显畴区分界,正、负霍尔电阻区域同时共存,边界由填充因子与位移电场共同决定,扫描方向不同畴分布会发生偏移,体现拓扑态滞后效应;选取 v≈2.905 与 v≈2.947 两个相邻填充点分别测磁场磁滞,前者霍尔平台稳定在 – h/3e²(C=-3),后者切换至 h/3e²(C=3),零磁场下两种量子态都能稳定维持,朗道扇图谱同时出现正负两套色散斜线,直接证实同一套器件能共存两种相反拓扑序;固定最优位移电场连续改变填充因子,在极窄 ν 区间内霍尔电阻从负量子平台跳变至正平台,矩形磁滞窗口清晰反映载流掺杂改变谷极化方向;固定 v=3 持续调节层间位移电场,扫描正向与负向 D 时相变窗口不重合,不同位移区间分别稳定 C=3、C=-3 量子态,底层自由能示意图直观解释位移电场可调控 K、K’谷的能量稳定性,电场选择性稳定其中一种谷序,进而翻转陈数符号,这套填充、双电场双重电控手性调控机制,打破过往 QAH 体系拓扑手性不可原位切换的局限,实现单一器件拓扑符号可编程。

西湖大学徐水钢研究员、朱伟副教授 Nat.Mater.:转角菱方石墨烯中层数可控量子反常霍尔效应

图 4 完整展示 (2+4) 双层 – 四元堆叠体系高低层间电势能带、v-D 二维输运热力图、两种陈数对应磁滞曲线、固定 D 变 ν 输运曲线、固定 ν 扫 D 连续相变图谱、两组朗道扇拟合图,整段系统说明位移电场可直接驱动不同数值陈数之间的拓扑相变,不再局限于仅切换正负符号,两种层间电势差下能带计算分别对应 C=3、C=4 两类孤立拓扑平带,微小层间电场变化就能改变带拓扑属性;v=1 填充附近二维输运热力图中纵向电阻极小区域被中间高电阻带分割成左右两块,两个区域分别对应两套量子态,左侧 D 区间霍尔电阻量子化为 h/3e²,右侧变为 h/4e²,中间电场区间为拓扑相变过渡区;分别选取两个特征位移电场扫描磁场,磁滞回线各自呈现标准 C=3、C=4 量子化平台,零磁场无耗散通道特征稳定;固定两类特征 D 改变填充因子,v=1 位置均出现完整平坦量子霍尔平台,仅平台高度存在差异;固定最优填充连续缓慢调节位移电场,霍尔电阻从 h/3e² 平滑过渡至 h/4e²,中间过渡区间纵向电阻抬升,代表体系经历拓扑非平庸 – 非平庸相变,两套朗道扇图谱分别拟合出 C=3、C=4,实验和连续模型自洽计算完全匹配,这是首次在单一 QAH 器件内实现不同绝对值陈数的原位电场调控相变,证明堆叠层型搭配位移电场可以实现陈数数值连续可编程,从固定 C 拓展至多数值拓扑态按需切换。

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