研究背景
二维材料及其范德华异质结凭借原子级厚度、高载流子迁移率、可调带隙以及强光—物质相互作用,成为新一代光电子器件的理想候选。二维材料光电晶体管可在单一器件中同时实现光探测、信号放大与逻辑运算,有望大幅简化并微型化CMOS传感系统的版图。然而,这类器件长期受制于固有的增益—速度权衡:光照下沟道内产生的电子—空穴对在偏压下被分离并输运,若不存在载流子俘获,响应速度最终由载流子渡越时间决定,此时不产生光电导增益,响应度上限为R₀ = λ/1240 A/W。例如石墨烯光电晶体管凭借超高迁移率可实现高达40 GHz的响应,但响应度仅约0.5 mA/W。
一旦某种光生载流子被俘获,沟道中另一种载流子便可在俘获寿命内多次循环,产生光栅控效应,增益G = τlife/τtr,从而以延长的载流子寿命换取高响应度,但代价是响应速度大幅下降。典型的量子点/石墨烯混合光电晶体管响应度高达10⁸ A/W,响应时间却长达约100 s。为打破这一权衡,引入内建电场的光伏光电晶体管(PVPT)应运而生:它将光伏效应与光栅控效应结合,可在更快速度下获得更高增益。此后基于面内或面外内建电场的多种设计已将响应时间缩短至毫秒乃至微秒量级,但亚微秒响应仍具挑战。界面栅控策略通过绝缘层将沟道与光伏结构分隔,有效抑制了光生与输运载流子间的持续相互作用;由于孤立光伏异质结的本征响应时间在皮秒量级,此类器件的整体响应应主要由沟道内纳秒级渡越时间决定,但已有界面栅控器件的响应度普遍低于10³ A/W。
成果简介
近日,西北工业大学甘雪涛教授与罗小光教授团队,提出并实现了一种基于全二维材料架构、由MoS₂/PtSe₂光伏异质结栅控石墨烯沟道的高速高增益光伏光电晶体管。器件将MoS₂/PtSe₂异质结的超快光伏响应与石墨烯中的超短载流子渡越时间相结合,获得了高达10⁸的增益(对应响应度10⁵ A/W)与优于550 ns的响应时间,首次在保持高增益的同时实现了亚微秒响应;其光谱响应覆盖可见至近红外,比探测率超过10¹¹ Jones。
器件由MoS₂/PtSe₂/hBN范德华异质结堆叠于石墨烯晶体管沟道之上构成,衬底为SiO₂/Si。石墨烯晶体管保证输运载流子的超快渡越,MoS₂/PtSe₂异质结则提供超快光伏响应与高效的电子—空穴分离。所有二维材料均通过机械剥离并借助PDMS印章确定性转移,源漏电极(Au/Cr)经标准光刻与电子束蒸发制备。AFM测得MoS₂、PtSe₂、hBN和石墨烯的厚度分别为1.43 nm(约2层)、1.73 nm(约3层)、10.3 nm(约30层)和0.43 nm(约1层),证实各组分均为原子级薄层。532 nm激发下的拉曼光谱显示尖锐的特征峰,表明异质结晶体质量优异、制备过程中引入的杂质极少。

图1 高速高增益PVPT器件设计。(a) 兼具光电晶体管高增益与光电二极管高速特性的器件设计理念。(b) 与多种典型二维光电晶体管、光电二极管在响应度—响应时间上的性能对比。(c) MoS₂/PtSe₂/hBN/石墨烯范德华异质结器件结构示意图。(d,e) 器件光学照片与AFM表征,沟道长约4 μm、宽约15.7 μm。(f) 532 nm激光激发下各组分材料的拉曼光谱。
在VDS = 1 mV下测得的转移曲线表明,随光功率密度增大,转移曲线向负栅压方向平移,对应光致n型掺杂,符合光栅控机制。由跨导提取的空穴与电子迁移率分别为4715和5570 cm²/V·s,相应渡越时间为34.1和28.8 ns,纳秒级渡越为高速响应奠定基础。当VG > VDirac时光电流为正、VG < VDirac时为负,与光栅控机制高度吻合。能带分析显示:PtSe₂功函数约−4.84 eV,MoS₂导带底与价带顶分别位于−4.3和−5.6 eV;开尔文探针力显微镜测得PtSe₂接触电势差比MoS₂高260 mV,表明二者形成I型或II型能带排列,内建电场由MoS₂指向PtSe₂。光照下MoS₂/PtSe₂中产生的电子—空穴对被内建电场分离,电子在MoS₂中积累、空穴在PtSe₂中积累;PtSe₂中积累的空穴对下方石墨烯沟道产生界面栅控,提高石墨烯中的电子浓度并抬升费米能级。光电流空间分布图进一步证实光电流主要产生于石墨烯沟道区域,故整个石墨烯沟道可视为有效光敏区。

图2 器件光响应机制。(a) 不同532 nm光照下的转移曲线(VDS = 1 mV)。(b) 相应跨导。(c,d) 空穴与电子的迁移率与渡越时间。(e) 由转移曲线提取的光电流。(f) 狄拉克点漂移与载流子浓度变化随光功率密度的关系。(g,j) VG > VDirac与VG < VDirac下器件的能带图。(h,k) 相应的正、负光电流开关特性。(i,l) 对应的光电流空间分布图。
在1 Hz调制、5 mm大光斑全局光照(以消除非均匀光照引起的光热电效应)下测得的瞬态光电流呈现清晰的开关特性。光电流与光功率密度呈亚线性幂律关系(Iph ∝ Pinγ,γ < 1),为典型光栅控特征;作为对照,纯石墨烯沟道器件即使在8.7 mW/cm²下也无可观测光电流,凸显MoS₂/PtSe₂异质结的关键作用。器件为浮栅结构,双向扫描存在记忆窗口,但因界面势垒较高,光生载流子不会自发隧穿进入石墨烯沟道,故不影响可见—近红外波段的稳定光响应。响应度R = Iph/(Pin·A)(有效光敏面积A = 62.8 μm²)随光功率增大而指数衰减,在Pin = 0.016 mW/cm²下最大响应度达1.14×10⁵ A/W。据此推算,最大外量子效率为2.65×10⁷%,对应增益高达1.55×10⁸。噪声分析表明器件以1/f噪声为主,最小噪声等效功率为0.82 fW/√Hz,最大比探测率达9.7×10¹¹ Jones;负栅压区(VG = −40 V)亦获得相近性能。

图3 器件光探测性能。(a) 不同栅压下的瞬态光电流(Pin = 9.87 mW/cm²)。(b) VG = ±40 V时不同光功率密度下的瞬态光电流。(c–e) VG = 40 V时光电流、响应度、外量子效率、噪声等效功率与比探测率随光功率密度的变化。(f–h) VG = −40 V时的相应性能。
高速表征采用斩波器、TTL和声光调制器三种调制方式。斩波器(2500 Hz)下上升/下降时间为32/35 μs,其线性拖尾源于斩波器的机械遮挡,暗示本征响应远快于30 μs;TTL(25 kHz)下上升与下降时间分别为7.0和4.6 μs,响应度仍达6.73×10⁴ A/W;声光调制器下上升与下降时间均为440 ns,受源表最小采样间隔(0.55 μs)限制,仅能表明实际响应时间优于550 ns。若按传统电荷俘获模型(G = τlife/τtr)估算,增益应低于10³,比实验测得的10⁸低数个量级,表明超高增益并非源于传统电荷俘获光栅控,而是来自PtSe₂层空穴积累的界面栅控。变温测量显示光电流在10–300 K范围内基本稳定,且转移特性与栅压扫描速率无关,进一步说明电荷俘获并非主导机制。将异质结堆叠顺序反转为PtSe₂/MoS₂后,器件光电流极性相应反转而性能相近,体现了光伏异质结设计的通用性与灵活性。

图4 器件光响应速度。(a) 测量装置示意图,光斑直径5 mm。(b) 斩波器(2500 Hz)调制下的瞬态光电流及上升/下降时间(τrise = 32 μs、τfall = 35 μs)。(c) TTL(25 kHz)调制下的结果(τrise = 7.0 μs、τfall = 4.6 μs)。(d) 声光调制器(1000 Hz)调制下的结果(τrise = τfall = 440 ns)。
传输矩阵法计算表明,MoS₂的响应范围约为400–900 nm,PtSe₂与石墨烯为400–1600 nm,因而器件可实现400–1600 nm的宽谱探测。实验上,器件在405–1550 nm范围内均保持约10⁴ A/W的高响应度、约1 fW/√Hz的噪声等效功率和约10¹¹ Jones的比探测率。在重要的通信波长1550 nm处,将本器件与商用InGaAs光电二极管在同一光路下对比,二者响应度分别约为10⁴ A/W和0.85 A/W,进一步凸显本器件的优异性能。

图5 宽谱光响应与性能对标。(a) 405–1550 nm光照下MoS₂/PtSe₂光伏光电晶体管的瞬态光电流。(b,c) 不同波长下的响应度、外量子效率与噪声等效功率。(d) 比探测率与前沿二维光电探测器的性能对比。
总结展望
本工作发展了一种全二维光伏光电晶体管,同时实现了超高增益与亚微秒响应,破解了光电晶体管设计中长期存在的增益—速度难题。通过将MoS₂/PtSe₂异质结与石墨烯晶体管集成,器件利用光伏效应实现高效光收集与快速响应、利用界面光栅控效应获得高光电导增益,其响应时间主要由石墨烯沟道内的载流子渡越时间决定,证明了高增益可与高速度兼得。器件在获得10⁸增益与<550 ns响应的同时,具备1.14×10⁵ A/W的高响应度、0.82 fW/√Hz的低噪声等效功率和9.7×10¹¹ Jones的高比探测率,且器件间性能可复现。凭借超高灵敏度、高速度与宽谱响应,该光伏光电晶体管为下一代光通信、传感与成像系统提供了新的技术路径。
文献信息
文献标题:High-Speed and High-Gain Graphene Photovoltaic Phototransistor Gated by a van der Waals Heterojunction
文献链接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c01932
本文来自低维 昂维,本文观点不代表石墨烯网立场,转载请联系原作者。