北京航空航天大学宫勇吉教授等发表题为Wafer‐Scale Amorphous g‐C3N4 With Broadly Tunable Dielectric Properties for 2D Electronics”于Rare Metals |上。
近些年来莫尔超晶格体系已经成为探究强关联量子物态的核心实验平台，扭转双层、多层石墨烯依靠层间转角调控形成平带结构，能够实现关联绝缘体、非常规超导、奇异金属等多种新奇量子相。过去绝大多数相关研究都只把层间扭转角作为唯一调控手段，很少关注六方氮化硼（hBN 与石墨烯晶格对准带来的对称性破缺效应，而 hBN 作为封装衬底会直接改变石墨烯子晶格势能差，重塑低能电子能带，能够催生量子反常霍尔、面内铁电等新物相，但目前学界对准 hBN 扭转双层石墨烯体系的电子输运规律、关联物态演化还缺少系统性完整实验验证，尤其缺乏低至毫开温区的精密输运数据，也没有厘清局域磁矩与巡游载流子耦合带来的非费米液体完整物理图像。本文选取 1.26° 扭转双双层石墨烯（TDBG），上下两侧全部与 hBN 精准晶格对准，依靠垂直位移电场、载流子浓度、外磁场三重可控参数，系统观测到大范围可调磁性非费米液体（NFL）相，该物态出现在电荷中性点空穴掺杂一侧，载流子浓度改变时电阻温度指数可连续变化，并且在更高空穴填充下体系会重新进入复现绝缘相；整套实验依托稀释制冷机实现 67mK 极低温测试，结合能带连续模型理论计算、变温输运、磁输运、微分电阻多类表征手段，完整证明局域磁矩与巡游电子的相互作用是量子涨落、非费米行为的起源。
图 1 完整展示对准 hBN 封装的扭转双双层石墨烯器件三维结构、莫尔堆叠畴区、理论能带与零磁场 / 垂直磁场输运热图，一整段连贯讲清晶格对准带来的能带重构以及基础输运特征，器件采用改良切割拾取干法转移工艺制备，两层 AB 堆叠双层石墨烯以 1.26° 扭转角形成 ABBA 堆叠构型，上下 hBN 晶体边缘和石墨烯晶轴严格对齐，图 1a 立体结构图清晰分出顶部石墨栅、上层对准 hBN、扭转双双层沟道、下层对准 hBN、底部石墨栅五层堆叠，双栅结构可以独立调控垂直位移场 D 和全局载流子浓度 n；图 1b 给出三种莫尔堆叠单元 ABBA、ABCB、ABAC 的原子排布，不同堆叠区域带来局域电子势能差异，也是体系局域磁矩产生的结构基础；图 1c 通过连续哈密顿模型分别计算有无 h 晶格对准两种体系的低能能带，未对准结构在零位移场下带隙闭合呈半金属特征，上下同时对准 hBN 后价带形成孤立平整平带，施加垂直电场时导带无法单独展平，价带会和高能带发生交叠，从理论上说明晶格对准是产生空穴侧强关联平带的关键前提；图 d 是 1.6K 下纵向电阻随载流子、位移场变化二维热图，电荷中性点附近出现明显绝缘峰，电子填充区间莫尔半填充关联绝缘体完全消失，空穴侧中性点旁出现宽幅高阻非常规金属区域，这是本文核心观测现象的初始证据；图 e、f 分别是垂直磁场下纵向、霍尔电阻 mapping，电子侧 0.5T 低场就能观测 C=6 谷量子霍尔态，空穴侧哪怕施加 12T 强磁场完全看不到朗道量子振荡，代表空穴侧准粒子相干性被强烈量子涨落破坏，整套结构、理论、基础输运数据完整搭建实验研究的底层逻辑，直接区分电子、空穴两侧截然不同的关联行为。
图 2 系统给出低温变温电阻映射、局域化长度拟合、磁滞输运与反常温阻曲线，一整段细致拆解电荷中性点绝缘态的局域输运机制和空穴侧磁性关联特征，图 2a 是零位移场下 Rxx 随载流子浓度、温度变化彩色图谱，中性点低温区域电阻随温度降低指数上升，符合 Efros-Shklovskii 变程跳跃绝缘输运规律，插图拟合得到 α=1/2 的标准 ES 曲线；图 2b 提取不同掺杂对应的载流子局域化长度，中性点附近局域长度接近微米级器件通道尺寸，远大于莫尔超晶格周期，说明电荷束缚范围覆盖完整器件区域；图 2c 固定中性点载流子，正反扫垂直磁场得到霍尔电阻明显磁滞回线，5K 以上磁滞几乎完全消失，和局域载流子脱束缚温度完全对应，直接证明磁滞来源于局域磁畴自旋排布；图 d 绘制电阻温度一阶导数二维相图，空穴掺杂大范围区域出现负 dR/dT 区间，也就是低温电阻随温度下降反而升高的反常金属特征，虚线标注 T * 临界温度，低于该温度体系从类金属过渡到绝缘趋势；图 e 选取多组空穴掺杂浓度绘制温阻曲线，高温区间电阻线性随温度上升，低温出现电阻极小值后持续抬升，部分曲线呈现清晰尖峰，该线性温阻行为和已知奇异金属特征高度吻合；图 f 选取 n=-1.0×10¹²cm⁻² 空穴填充重复磁场扫描测试，同样观测到显著磁滞，说明非费米液体区域同样存在局域磁性，整套变温、磁输运测试把中性点局域绝缘、空穴侧磁性非常规金属两种物态串联起来，证实局域磁矩和巡游电子共存是核心物理图像。
图 3 完整展示 67mK 极低温下全相图、多填充温阻曲线、温度载流子二维相图与电阻指数变化规律，一整段详细说明大范围可调非费米液体相以及内嵌复现绝缘相的独特相演化，图 a 是极低温纵向电阻随 n、D 变化热图，虚线圈出连续延展的 NFL 非费米液体区域，在非费米区间内部还能观测 RI 复现绝缘相小岛，代表持续增加空穴掺杂，体系会从金属重新变回绝缘，和常规载流子越多金属性越强的规律完全相反；图 b 选取相图内不同标记掺杂点给出全套 R-T 曲线，红色电子侧曲线符合费米液体 T² 标度，蓝色、绿色空穴区域分别拟合得到 α≈1、α≈0.75 等不同电阻温度指数，指数随载流子浓度连续可调，体现非费米行为的可控性；图 c 固定零位移场绘制温度 – 载流子纵向电阻相图，清晰划分费米液体 FL、非费米液体 NFL、复现绝缘 RI、关联绝缘 CI 四大物相区间，非费米相占据极宽掺杂窗口；图 d 提取不同空穴浓度对应的拟合 α 指数，数值在 0.4 至 1.2 之间平滑连续变化，不存在突变边界，说明局域磁矩和巡游电子的耦合强度可以通过门控载流子密度连续调节，这套极低温相图完整呈现本文核心创新观测 —— 可连续调控、宽范围存在的磁性非费米液体，同时复现绝缘相的出现直接佐证两类载流子的竞争平衡关系。
图 4 全部为不同载流子填充下微分电阻随直流偏流、温度变化测试曲线，一整段连贯解释偏流调控局域 / 巡游载流子平衡、诱导物态可逆转变的微观过程，图 a 固定电荷中性点绝缘掺杂，低温下微分电阻随直流偏流增大快速下降，代表大偏流能够打破局域束缚、实现载流子脱局域化；图 b 选取 NFL 区间低空穴填充，小偏流维持低温奇异金属特征，持续增大偏流后反常温阻行为完全消失，体系过渡到类费米液体；图 c 选取更高空穴浓度复现绝缘区域，随偏流提升电阻持续下降，非费米标度逐步弱化；图 d、e、f 分别对应三组掺杂下多档偏流的温阻对比曲线，偏流越小低温电阻抬升越明显，偏流升高局域磁矩被巡游电子屏蔽，磁量子涨落被抑制，体系回归常规费米输运，整套微分电阻实验直接佐证局域磁矩与巡游电子共存耦合的物理模型，从电流扰动维度验证非费米液体的磁性起源，排除焦耳热带来的伪信号干扰，完善全部实验证据链。
文献：https://doi.org/10.1002/adma.74210
本文来自FE图南工作室，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
