新加坡国立大学Nature Communications:石墨烯中自旋输运的高保真电学探测

团队采用石墨栅、hBN 全封装的石墨烯自旋阀结构,以三层 hBN 作为隧穿势垒,构成范德华自旋阀架构。所有二维晶体的解理与逐层堆叠均在惰性手套箱内完成;组装后在 135 °C 下通过三次“熨烫”式层压挤出界面气泡,再经氯仿浸泡、热丙酮清洗,并在高真空下 340 °C 退火 6 小时去除聚合物残留,最后沉积 35 nm Co / 10 nm Ti 铁磁电极。

研究背景

自旋电子学以电子自旋作为信息载体,有望在传统电荷调控之外实现逻辑与通信功能,从而开辟超低功耗电子技术的新路径。石墨烯本征自旋轨道耦合与超精细相互作用都很弱,被认为是理想的自旋输运沟道,能够支持长距离自旋传输。然而长期以来,实验测得的石墨烯自旋寿命(约 0.1–1 ns)与非局域自旋信号(约 1–20 Ω)都远低于本征理论预期。

在横向自旋阀中,非局域自旋信号满足 ΔR_NL ∝ R_s·P_inj·P_det·exp(−L/λ_s),因此要获得大信号,就需要长自旋弛豫长度、窄沟道以及高自旋极化的注入与探测。实现高效自旋注入的关键,是引入原子级均匀的隧穿势垒,使自旋相位与动量对称性在穿越势垒时得以保持。问题在于,聚合物残留、空气吸附物、被困碳氢化合物以及金属接触的邻近效应,会引入局域磁矩、增强随机自旋轨道场并降低注入效率,从而严重制约器件性能。传统氧化物势垒(如 MgO、Al₂O₃)虽能促进自旋注入,却常存在针孔和界面无序。

相比之下,六方氮化硼(hBN)原则上能提供原子级平整、化学惰性且晶格匹配的隧穿势垒,可形成近乎无缺陷的隧道结,并有望产生自旋过滤效应;洁净平整的 hBN 表面还能为铁磁注入/探测电极的生长提供优质模板。但要真正释放 hBN 势垒的潜力,必须在整个异质结组装过程中维持界面洁净与结构均匀——任何污染或厚度起伏都会大幅降低自旋极化并掩盖石墨烯本征的自旋弛豫行为。

成果简介

近期,新加坡国立大学Ahmet Avsar助理教授,研究团队提出了一套以最大化界面平整度、最小化污染为核心的制备方案,成功实现了石墨烯中自旋的高保真注入与探测。团队采用石墨栅、hBN 全封装的石墨烯自旋阀结构,以三层 hBN 作为隧穿势垒,构成范德华自旋阀架构。所有二维晶体的解理与逐层堆叠均在惰性手套箱内完成;组装后在 135 °C 下通过三次“熨烫”式层压挤出界面气泡,再经氯仿浸泡、热丙酮清洗,并在高真空下 340 °C 退火 6 小时去除聚合物残留,最后沉积 35 nm Co / 10 nm Ti 铁磁电极。

结构表征显示,顶层 hBN 表面的均方根粗糙度低于 200 pm;原子分辨截面 STEM 进一步给出仅 43 pm 的表面粗糙度,比目前最佳 Ti/MgO 双层隧穿接触低近五倍,为铁磁电极生长提供了极佳模板。四端非局域器件展现出接近 90% 的自旋极化率与高达 1.6 kΩ 的非局域自旋信号,这是非局域自旋阀中首次实现千欧姆量级的自旋信号。

所测七个器件均呈现大信号,其中三个 ΔR_NL 超过 1 kΩ。得益于巨大的信号幅度,即便激励电流低至 1 nA 仍能清晰分辨自旋阀开关与 Hanle 信号,为超低功耗石墨烯自旋电子学提供了可能。自旋进动测量给出自旋寿命 τ_s ≈ 2.04 ns、扩散长度 λ_s ≈ 4.74 μm,据此推得自旋极化率 P ≈ 89%。磁电阻随栅压强烈调制,低温空穴侧接近 60%,高电子浓度下 λ_s 可达约 15 μm。即使在 300 K 室温下,器件仍保持约 160 Ω 的非局域自旋电阻和约 42% 的极化率。自旋弛豫分析表明,体系由 Elliott–Yafet 机制主导,且自旋各向异性参数 ζ ≈ 0.96 接近 1,呈现近乎各向同性的自旋动力学。

图注说明

新加坡国立大学Nature Communications:石墨烯中自旋输运的高保真电学探测

图1 器件制备与电学表征。(a) hBN/石墨烯/hBN 异质结的光学照片。(b) 石墨烯区域的 AFM 图像。(c) Co/hBN/石墨烯界面的截面 STEM 图像(暗场与明场),叠加硼(红)、碳(蓝)元素分布曲线,证实两层石墨烯之上覆盖单层 hBN。(d) 单层石墨烯非局域自旋阀示意图。(e) 沟道方块电阻随栅压的变化。(f) 器件1接触在 V_bg=0 V 时的三端 I–V 特性。

总结展望

本工作证明,手套箱内的范德华组装能够获得洁净界面,并有效抑制以污染为主导的自旋弛豫通道。hBN 隧穿势垒的原子级平整与结构均匀(经 AFM 与截面 TEM 证实)是实现高保真自旋输运的核心,它抑制了界面无序与非弹性隧穿。由此得到的千欧姆量级非局域自旋信号、高自旋极化率以及跨微米沟道的各向同性 Elliott–Yafet 弛豫,共同确立了石墨烯自旋输运的全新性能区间。

更重要的是,利用纳安级激励电流即可产生并探测自旋信号,相比传统石墨烯自旋阀可将局域焦耳热降低数个数量级,直击自旋电子器件运行中的核心难题。这种“大自旋积累 + 超低耗散”的组合,为发展节能型自旋电子架构——包括非局域自旋力矩翻转、长距离自旋互连以及自旋逻辑存储一体化——奠定了坚实基础。

文献链接

https://doi.org/10.1038/s41467-026-75236-w

High-fidelity electrical detection of spin transport in graphene

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