背景介绍
可拉伸传感电子器件能够对物理和生理信号进行间断和主动监测，因此在软体机器人、人机交互以及虚拟现实或增强现实等领域引起了广泛关注。由于生物电子器件具有多种传感机制，因此在监测这些信号时，需要具有特殊电学特性的生物电子器件。例如，机械传感器具有高应变灵敏度，可以检测物理变化，而电界面即使在形变下也能保持稳定的电性能。更重要的是，生物信号的传输依赖于离子而非电子，这导致电子器件与生物系统之间的通信是间接的。特别是对于在潮湿环境（例如水下或体内）中工作的电子器件，体积膨胀可能会导致一定的位移，从而降低其顺应性。因此，在多种应用场景下，如何在保持低界面阻抗、适中的柔软度和良好的生物相容性的同时，实现大形变下稳定的电性能和高性能的传感特性，是至关重要的。
近年来，通过将碳纳米材料、导电聚合物和离子液体（ILs）等导电材料嵌入弹性基底内部或表面，制备了一系列可拉伸导电材料。例如，将银纳米线（Ag）导电图案印刷到聚氨酯（PU）基底上，实现了用于实时检测生理信号的电子皮肤（e-skin）。需要注意的是，刚性纳米材料与柔软聚合物基底之间的模量不匹配可能导致工作过程中界面分层，这与电阻变化剧烈或导电通路可能断开有关。此外，高浓度导电填料带来的高电导率会降低材料的机械性能。相比之下，本征可拉伸离子材料（例如水凝胶、离子凝胶）具有柔软性和离子传输通道，可以直接传递生物信号。通过将长烷基侧链引入含有离子液体的聚丙烯酸酯弹性体中，制备了一种离子凝胶，该凝胶具有高离子电导率和可逆的键合-解离行为，适用于生物电电极。尽管离子材料也能实现相当的离子电导率和良好的皮肤接触，但其离子电导率受限于离子缓慢的运动，从而影响信号速度和灵敏度。利用可拉伸电子材料和离子材料的优势，开发了离子-电子协同导电的概念。通过堆叠导电水凝胶和离子导电水凝胶，制备了可拉伸的离子-电子双层水凝胶电子器件，从而形成用于电化学传感的离子和电子通路。最近，通过在PU/IL离子基底上沉积聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐) (PEDOT:PSS)层，开发了一种离子-电子协同导电薄膜，用于交流机械发光器件中的应变传感器和透明电极。对于实际的生物环境（例如皮肤、膀胱），生物电子器件需要具备自愈能力，以修复因意外损伤而受损的结构和电学完整性，从而延长其使用寿命；同时，还需要高柔软度和粘附性，以避免生物电子器件与组织摩擦，并实现贴合界面。因此，制备具有低界面阻抗、高灵敏度、高柔软度、优异自愈能力和良好生物相容性的可拉伸机械-生物电多模态生物电子器件是极具吸引力但又极具挑战性的目标。
本文亮点
1. 本工作通过将水凝胶与化学气相沉积法生长的石墨烯薄膜相结合，制备了一种具有低界面阻抗、优异环境稳定性、优异自愈能力和生物相容性的可拉伸机械-生物电多模态传感器。
2. 具有高电子迁移率和生物相容性的石墨烯能够实现长期灵敏的信号采集，而具有多种动态相互作用的水凝胶不仅展现出优异的自愈能力，还具有优异的应力松弛能力，从而减轻应变损伤。
3. 由于石墨烯的纳米级厚度和水凝胶的动态相互作用，形成了一种具有褶皱结构的稳固界面，其中离子-电子协同传导提供了离子和电子电荷，增强了离子电流和电子电流的电容耦合过程。
4. 得益于这些巧妙的设计，该层状复合材料展现出低溶胀率（约22%）、低皮肤界面阻抗（100 Hz时为28.70 kΩ）、高自愈效率（95.24%）、宽传感范围（约500%）以及优异的耐久性（150%应变下可循环约1000次）。
图文解析
图1. (a) PG双网络水凝胶的示意图，展示了不同组分之间的各种相互作用。(b) G-PG电极的制备示意图。(c) 代表性功能及其在体外和体内监测应变和生物电位方面的应用。
文章信息
Layered Graphene/Hydrogel-Based Multi-Modal Sensors Enabled by Ion-Electron Synergistic Conduction
第一作者：Wenjing Guo，Chang Wu
通讯作者：Jong-Hyun Ahn，Yan Li，Yongju Gao，Songfang Zhao
通讯单位：延世大学，山东大学，山东中科先进技术有限公司，济南大学
DOI: 10.1002/smll.73949
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