浙大许震长聘副教授和清华徐志平教授合作《Nature Communications》:揭示π-π堆叠在氧化石墨烯聚集中的主导作用

浙江大学许震长聘副教授、明鑫博士与清华大学徐志平教授通过实验与理论合作,揭示了π-π相互作用在GO聚集中的主导作用。该主导机制为GO的分散与稳定提供了一种新的超分子作用视角,为石墨烯材料组装的调控丰富了手段,同时也给石墨烯衍生物以及纳米碳材料表面相互作用提供了新的理解。

研究背景

氧化石墨烯(Graphene oxide, GO)是重要的石墨烯衍生物,具有丰富独特的理化性能。目前,GO已成为一种重要的化学品,广泛应用于光电器件、能源存储及生物医学等领域。然而,GO在实际应用中仍面临一个严重问题:干燥的GO固体难以完全再分散回单层状态,严重影响了其稳定存储、运输及液相加工性能。这一现象与问题的分子作用根源有待深入解析。

研究内容

浙江大学许震长聘副教授、明鑫博士与清华大学徐志平教授通过实验与理论合作,揭示了π-π相互作用在GO聚集中的主导作用。该主导机制为GO的分散与稳定提供了一种新的超分子作用视角,为石墨烯材料组装的调控丰富了手段,同时也给石墨烯衍生物以及纳米碳材料表面相互作用提供了新的理解。

通过跟踪GO分散液的失水干燥过程,发现了不可逆的GO多层聚集与堆叠结构紧密程度之间的强相关性;基于荧光猝灭技术验证了堆叠结构源自于不可逆的片间π-π堆叠。高分辨实验观察与分子动力学模拟相结合,揭示了造成该不可逆π-π堆叠的结构因素是GO的异质“马赛克”结构。通过抑制片间π-π堆叠,成功制备出了两种能完全分散为单片的可溶GO粉体,不仅实现了GO的固态存储,还进一步证实了π-π相互作用是GO聚集的主导作用。

在此原理基础上,选择性调控π-π和离子交联相互作用路径,制备了结构稳定、高导电连续的石墨烯凝胶材料。该凝胶具有柔性、高导电性和生物相容性,可用于制备具有良好组织-电极界面交互性能的可植入式柔性神经电极。

该研究成果已以“π-π Stacking Origin of Irreversible Dispersibility of Graphene Oxide”为题发表在《Nature Communications》(Nature Communications, 2026, 17, 4529)上。浙江大学高分子系博士生高越、浙江大学绍兴研究院博士后王亚和清华大学廖杨超博士为该论文共同第一作者,浙江大学许震长聘副教授、明鑫博士、清华大学徐志平教授为通讯作者。

https://doi.org/10.1038/s41467-026-71003-z

主图概览

浙大许震长聘副教授和清华徐志平教授合作《Nature Communications》:揭示π-π堆叠在氧化石墨烯聚集中的主导作用

图1. 通过常用干燥方法制备的GO组装体难以完全分散为单片状态。

浙大许震长聘副教授和清华徐志平教授合作《Nature Communications》:揭示π-π堆叠在氧化石墨烯聚集中的主导作用

图2. 跟踪GO分散液的干燥过程,观察到了由不可逆的片间π-π堆叠导致的多层结构的产生。

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图3. 片间π-π堆叠产生的结构因素——GO的异质“马赛克”结构。

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图4. 抑制片间π-π堆叠实现GO组装体的完全分散。

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图5. π-π堆叠交联的GO凝胶。

浙大许震长聘副教授和清华徐志平教授合作《Nature Communications》:揭示π-π堆叠在氧化石墨烯聚集中的主导作用

图6. 基于超分子作用调控得到的高性能石墨烯复合凝胶及其在生物传感领域的应用。

基金致谢

论文得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、浙江省“领雁”研发计划项目、中央高校基本科研专项基金、浙江大学国际校区博士后基金项目和中国博士后创新人才支持计划的资助与支持。

本文来自纳米高分子高超课题组,本文观点不代表石墨烯网立场,转载请联系原作者。

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