2026-4-15日，JACS期刊发表了题为“Spin-Selective Water Rejection in Fe-N-C Catalysts via Graphitic Macro-Ligand Engineering”的研究论文。
摘 要
在质子交换膜燃料电池（PEMFC）中，克服Fe-N-C阴极本征动力学迟缓与传质阻力，是缩小其与铂基基准性能差距的关键所在。尽管该差距常被归咎于氧结合能不佳，但我们揭示了另一个被严重低估的症结：未能有效调控催化剂/水界面化学，进而导致了活性位点中毒与微孔水淹。
基于此，本研究设计了一种高度石墨化的宿主结构作为大配体，对Fe–N4位点的电子结构进行了重构。这种自下而上的工程策略触发了关键的自旋态转变（低自旋向中自旋，S = 0 → S = 1），促使轴向 dz² 轨道实现单电子占据。该电子特征犹如一道“自旋闸门”，通过泡利斥力选择性地抑制了水分子的吸附，并同步强化了O₂的活化。
与此同时，原位磁场成像表明，催化剂层展现出更优异的排水行为，这从其更加均匀的面内电流分布中得到了印证。得益于上述协同效应，所开发的催化剂在H₂-空气条件下，创纪录地实现了1.02 W cm⁻²的峰值功率密度，以及在0.80 V iR-free下402 mA cm⁻²的电流密度，全面超越了迄今为止报道的所有M–N-C类催化剂。
参考：
Spin-Selective Water Rejection in Fe-N-C Catalysts via Graphitic Macro-Ligand Engineering
Yixuan Yin, Lina Hou, Zhechen Fan, Lin Lin, Weiyi Zhao, Lei Mao, Hao Wan, and Junjie Ge
Journal of the American Chemical Society Article ASAP
DOI: 10.1021/jacs.6c01621
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