北京理工大学王业亮教授、张钰副教授、张丽君教授 Phy.Rev.Lett.： 一维晶界诱导的石墨烯中可视化Kekulé螺旋序

北京理工大学王业亮教授、张钰副教授、张丽君教授等人发表题为 “Imaging Kekule Spiral Order in Graphene”于 PHYSICAL REVIEW LETTERS上。

石墨烯作为一种典型的二维材料，以其低能激发模拟无质量相对论性手性费米子而备受关注，预计将展现丰富的拓扑现象。石墨烯的手性对称性源于其蜂窝状晶格结构，该结构使得低能带结构可以由与不等价K和K’谷相关的两组解耦旋量描述，导致自旋-谷四重简并。然而，这种手性对称性对环境敏感，容易受到各种微扰的影响，这些微扰可以耦合相反动量的电子，从而有效地打破对称性，可能驱动系统进入奇异的集体相。Kekulé序是手性对称性破缺的一个标志性例子，表现为键密度波，周期性地调制最近邻跳跃，与原始石墨烯的六重键对称性形成对比。Kekulé序有两种不同的构型：Kekulé-O，具有O形键模式和带隙；Kekulé-Y，具有Y形模式和无带隙谱。这两种构型都在局部态密度中展现出(√3×√3)R30°超晶胞，通过动量转移ΔK=K’-K耦合K=K’谷，从而实现谷间相干并打破手性对称性。尽管已有多种方法尝试在石墨烯中诱导Kekulé序，但在一维纳米结构中，尽管之前在扶手椅边缘观察到了(√3×√3)R30°调制，但关于Kekulé键纹理的确凿证据仍然缺乏。理解一维系统中的Kekulé序可能为实现奇异的谷有序相开辟新途径。

本研究通过利用一维晶界作为局部打破亚晶格和手性对称性的手段，直接在一维晶界诱导的石墨烯中可视化Kekulé螺旋序。研究采用了扫描隧道显微镜（STM）来直接观察与Kekulé螺旋序相关的键纹理。实验在新鲜解理的高度定向热解石墨表面进行，通过STM测量发现，一维晶界产生的局部Kekulé序可以被周期性势场显著抑制。更重要的是，一维边界附近的Kekulé键纹理显示出复杂的空间和能量依赖性，为Kekulé螺旋序提供了确凿的证据。通过映射原子尺度的电子波函数，研究揭示了靠近一维边界的键纹理表现出指示相位缠绕的复杂空间变化，并随着电子能量急剧演变。此外，研究还通过比较有无周期性势场的区域，量化了周期性势场对Kekulé序的抑制作用。

图1展示了石墨烯的原子结构、Kekulé-O构型的键强度差异、布里渊区以及含有晶界的单层石墨烯的示意图和大规模STM图像。图1(a)显示了石墨烯的原子结构，蓝色和灰色球体分别代表A和B亚晶格的碳原子。图1(b)展示了Kekulé-O石墨烯的不同键强度，形成了O形键模式。图1(c)描绘了Kekulé-O石墨烯的布里渊区，原始石墨烯在K和K’点的狄拉克锥折叠到Γ点，箭头指示了赝自旋方向。图1(d)示意了含有晶界的单层石墨烯置于连续单层之上的结构。图1(e)为含有晶界的大规模STM图像，晶界用黄色轮廓标出。图1(f)和(g)分别展示了区域I和区域II的放大STM图像，区域I表现出莫尔超晶格，而区域II则表现为解耦的单层石墨烯。图1(h)为图1(e)的傅里叶变换，显示了两个区域的石墨烯布拉格晶格和区域I中的石墨烯超晶格的亮点。这些图像共同证明了晶界可以诱导局部Kekulé序，并且该序起源于电子散射，几乎在偏压依赖的STM图像中不可见，类似于石墨烯的能带拓扑。

文献：DOI: 10.1103/ncq1-yzpd