精确制备具有特定转角的二维材料范德华异质结，是凝聚态物理和材料科学领域的一项核心挑战。 近年来，尽管从机械剥离到晶圆级转移技术的突破已显著推动该领域的发展，但当前主流的干法与湿法转移技术仍面临关键技术瓶颈。发展能够兼顾界面洁净度与规模化制备能力的新策略，实现高质量、大面积转角异质结的精确构筑，将为探索二维转角电子学中的新奇量子物态、推动相关器件应用提供关键支撑，具有重要的科学意义与广阔的应用前景。
近日，上海交通大学吴天如副研究员，高文旆副教授，华东师范大学袁清红教授（共同通讯）提出一种界面近熔融辅助转移技术，成功制备出大面积、超洁净、角度可调的石墨烯/六方氮化硼（Gr/h-BN）转角超晶格。该技术以 Ge单晶为衬底取向外延生长 Gr 和 h-BN。通过表面近熔融效应显著削弱二维材料与 Ge 衬底间的结合力，实现界面洁净、无杂质污染的高效转移；同时结合宏观边缘对准方法，实现了层间扭转角的精准调控。相关成果为转角石墨烯/六方氮化硼超晶格材料与器件的精准制备提供了新方案，有望为二维转角电子学的发展注入新动力。相关研究成果已于近日在国际顶级期刊《Nature Synthesis》上发表。
图文导读
图1. 熔融辅助转移技术流程图。a. 单晶Gr和h-BN分别在Ge (110) 和Ge (210) 衬底上的外延生长；b. 通过加热Ge至近熔点（~1200K），将h-BN和Gr依次转移至SiO₂/Si衬底；c. 制备的晶圆级（25×25 mm）Gr/h-BN异质结照片；d. 精确对齐的Gr/h-BN在多层h-BN上的莫尔条纹图案。e, f. 精确对齐的Gr/h-BN双层的透射电子显微镜（TEM）和选区电子衍射（SAED）表征。
图2：通过Ge衬底取向设计与对准调控转角Gr/h-BN结构。a. 以Ge晶圆的对齐边缘为参考，将晶圆切割成方形薄片；b. 依次精确对准Gr和h-BN薄膜，构建具有指定取向的转角多层材料；c. 扭转角为15°和30°的Gr/h-BN的高分辨透射电镜（TEM）表征，插图为对应的快速傅里叶变换（FFT）图像；d. 扭转角分别为0°、15°、30°的3层Gr/h-BN和0°、15°、30°、45°的4层Gr/h-BN的TEM表征，插图为对应的FFT图像；e, f. 转移后的h-BN薄膜和SiO₂/Si衬底的原子力显微镜（AFM）表征及高度分布曲线；g. 交替分布的Gr/h-BN多层异质结构的扫描透射电镜（STEM）表征（从上到下依次为金、多层Gr/h-BN和单晶SiC衬底），h. 对应的电子能量损失谱（EELS）图谱。
图3：Gr（或h-BN）与Ge衬底之间的相互作用能，以及衬底的电子性质。a. 不同温度下各体系的结构结合能与电荷密度差（CDD）计算结果（每行温度相同，从上至下分别为0K、900K和1200K）；b. 低温与高温下Ge原子电子轨道结构变化示意图，及Ge(110)衬底的导带最小值（CBM）计算结果；c. Ge(110)衬底在0K和1200K时的态密度（DOS）分布（图中仅考虑s和p轨道）。
图4：转角石墨烯/h-BN的图案化制备与表征。a. Ge衬底上CVD制备图案化Gr/h-BN的示意图；b. Ge衬底上图案化石墨烯微结构的SEM形貌图；c. 转移后石墨烯图案在2700 cm-1（2D峰）处的拉曼成像；d. 30°扭转角双层石墨烯的ARPES能谱（显示相邻狄拉克锥沿不同方向的分布）；e. 熔融辅助转移后大面积图案化h-BN的光学显微图像；f-g. AB堆叠界面h-BN同质结构的二次谐波（SHG）光谱及偏振图。
结论与展望
本研究提出了一种基于真空下近熔融转移新技术，成功实现了超洁净、无损伤的Gr/h-BN超晶格的可控制备。通过宏观基底对准技术，实现了不同扭转角的多层结构，具有优异的界面质量、平整表面和精确角度调控。理论分析揭示，Ge基底在接近熔点时Ge-Ge键振动，削弱了材料与基底的结合力，从而实现高效、洁净的转移。实验与理论结合验证了该方法在调控电子结构和非线性光学性能方面的潜力。该工作为大规模转角二维异质结构的制备提供了新路径，对探究转角石墨烯/氮化硼的电子与光电性质具有重要意义，并为转角电子学的应用奠定了材料基础。
论文信息
第一作者：张超，谢铨
共同通讯：吴天如，袁清红，高文旆
Zhang, C., Xie, Q., Jiang, C. et al. Melting-assisted assembly of twisted graphene/h-BN superlattices with clean interfaces. Nat. Synth (2026).
https://www.nature.com/articles/s44160-026-01000-z
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