【经典文献】机器学习原子间势实现石墨烯/硼罗芬异质结构晶格导热的第一性原理多尺度建模

论文简介

凝聚态计算建模的最终目标之一是能够用最少的经验信息准确地计算材料的性质。第一性原理方法，如密度泛函理论(DFT)提供了电子特性的最佳精度，但它们仅限于最多几百个或最多几千个原子的系统。另一方面，经典分子动力学(CMD)模拟和有限元方法(FEM)被广泛用于研究更大和更现实的系统，但反过来依赖于经验信息。本文展示了机器学习原子间势(MLIPs)在短从头开始的分子动力学轨迹上训练，使第一线多尺度建模成为可能，其中DFT模拟可以分层桥接以有效地模拟宏观结构。作为一个案例研究，本文分析了最近实验合成的共面石墨烯/硼烯异质结构的晶格导热性(Sci. Adv. 2019; 5 5: eaax6444)，目前还没有可行的经典建模替代方案。本文基于MLIP的方法可以有效地预测石墨烯和硼烯原始相的晶格热导率，以及复杂石墨烯/硼烯界面的热导率，从而能够在连续体水平上研究沿异质结构的有效热传输。这项工作强调了MLIPs可以有效方便地通过分层使用DFT/CMD/FEM模拟来实现第一性原理多尺度建模，从而扩展了新型纳米结构的计算设计能力。

图文导读

图1. 提出的第一性原理多尺度建模框架的主要步骤，以模拟石墨烯/硼烯异质结构的晶格导热性。

图2. (a)构建的石墨烯/硼烯晶界的原子构型(GB)， (b)非平衡分子动力学(NEMD)方法的示意图，(c) NVT恒温器在每个模拟时间步长期间向热板添加和从冷板移除的能量值，(d)建立的显示界面处突然下降的温度分布(e)面板(a)中考虑的晶界的估计界面导热系数。

图3. (a) NEMD估计沿扶手椅和之字形方向的长度对单层硼罗芬室温晶格热导率的影响(连续线表示与NEMD数据点的拟合)。(b)室温下石墨烯的累积晶格热导率作为平均自由程的函数。(c) DFT(虚线)和MTP(连续线)得到的石墨烯声子色散关系。(d) ZA、TA的贡献和LA声模式对石墨烯总晶格导热系数的影响(目前研究)。

图4. (a)构建含有40%硼罗芬晶体的石墨烯/硼罗芬异质结构连续体模型样品，以评估多晶石墨烯结构的有效晶格导热性;(b)为相同样品建立了10 nm域尺寸的稳态温度谱。(c和d)热通量分布样本。(e至h)相对于石墨烯的导热系数，异质结构的归一化有效晶格导热系数。

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参考引用：

Mortazavi B, Podryabinkin E V, Roche S, et al. Machine-learning interatomic potentials enable first-principles multiscale modeling of lattice thermal conductivity in graphene/borophene heterostructures[J]. Materials Horizons, 2020, 7(9): 2359-2367.

原文链接：https://doi.org/10.1039/D0MH00787K