摘要
具有机械灵活性的微型超级电容器（微scs）有潜力补充甚至取代便携式电子领域的微型电池，特别是对于便携式生物监测设备。利用轻、灵活、可穿戴的微电池对人体身体状态进行实时生物监测是很重要的，但其主要的局限性是微电池的能量密度较低。在这里，研究使用时间和空间控制的皮秒脉冲激光器，开发了集成了力传感装置的高能密度微scs来监测人体的桡动脉脉冲。光化学合成的球形激光诱导的MXene（Ti3C2Tx）衍生的氧化物纳米颗粒均匀地附着在激光诱导的石墨烯（LIG）上，作为微scs的活性电极材料。分子动力学模拟和详细的光谱分析揭示了MXene与LIG之间Ti−O−C共价键的协同界面相互作用机理。MXene纳米薄片的加入改进了石墨烯薄片的排列和离子输运，同时最大限度地减少了自堆积。此外，基于纳米mxene-LIG混合体的微scs具有较高的机械灵活性、耐久性、超高的能量密度（21.16×10−3mWhcm−2）和优异的电容（∼100mFcm−2@10 mV−1），循环寿命长（10 000 次循环后保留91%）。这种利用皮秒脉冲激光的单步滚动制造技术诱导球形量子点纳米颗粒)均匀附着在激光诱导石墨烯上，用于生物医学设备制造，有望得到广泛的应用。
创新点
1. 利用皮秒脉冲激光单步法制备了激光诱导氧化锈纳米粒子修饰石墨烯 (O-LIM-LIG)。这种方法可以在柔性聚酰亚胺薄膜上原位制备MXene衍生的氧化钛纳米粒子均匀分散在激光诱导石墨烯网络上。
2. 通过分子动力学模拟和光谱分析确认了MXene和LIG之间通过Ti-O-C共价键形成的协同界面作用机制。这增强了LIM和LIG之间的界面链接,提高了电荷传输。
3. O-LIM-LIG作为微超级电容器电极材料展示了优异的电化学性能,包括高达21.16 mWh/cm2的超高的面积能量密度、约100 mF/cm2的高电容(在10 mV/s)以及在10000次充放电循环后保持91%的优异循环稳定性。
4. 通过与力敏传感器集成,利用这种微超级电容器可实现对人体血管脉冲的实时监测。这表明该微超级电容器在可穿戴生物监测器件方面具有潜在应用前景。
5. 利用皮秒脉冲激光对MXene修饰的聚酰亚胺薄膜进行单步原位处理,得到的O-LIM-LIG微超级电容器在体积能量密度方面优于商用超级电容器和锂电池,显示出在微型可穿戴电子设备方面桥接微型电池和超级电容器之间的能量密度鸿沟的潜力。
图文参考
图1. 利用皮秒脉冲激光合成O-LIM-LIG混合物的方案和形态学表征
图2. 共聚焦激光扫描显微镜光学图像
图3. 物理特征
图4. MXene与LIG的界面相互作用机制
图5. 单个电极在1m H2SO4水溶液中的电化学性能
图6. PVA-H2SO4凝胶电解质中单个微微电解质的电化学性能
图7. O-LIM-LIG微sc的Ragone图
图8. 在串联和并联条件下连接的微型扫描器件的应用
总结
总之，研究描述了一种单步滚对滚制造技术，以生产激光诱导的共价结合于石墨烯的Ti/Orich纳米颗粒。在高激光温度（∼2000K）下稳定纳米结构的形成得到了MD模拟研究的支持，该研究证实了在mxene-石墨烯界面上形成了Ti−O−C共价键。这个稳定的电容电极的特定面积容量∼373毫米厘米−2@2 mA厘米−21米硫酸（三电极单元）和∼88mF厘米−2@0.25 mA−2PVA/H2硫极4（双电极电池）超高能量密度21.16×10−3毫米−2厘米，大约是商业化的10倍，甚至与4 V/500 μAh薄膜锂电池。此外，O-LIM-LIG微sc具有良好的循环稳定性（10 000 次循环后保留91%），这是一个重要的方面，与集成到生物医学植入物、RFID标签或微传感器中，其寿命是一个主要问题。研究的微型scs可以直接集成到任何此类生物医学设备中，并可以制造出一个更高效的自供电实时健康监测系统。作为概念证明，将我们的微scs与FSD（用于监测来自人体的实时生物信号）集成，以记录人体的桡动脉脉冲（∼80BPM），并使用市售的健身腕带验证结果。我们的微型sc也可以串联或并联配置连接，以满足便携式电子设备的能量/功率需求，在研究中通过为各种led和数字手表供电。对于小型化的便携式电子设备，设备可以弥补微型电池和微型scs之间的能量密度差距。在未来，为了更有效地从太阳能、热源和机械源中提取能量，O-LIM-LIG微sc可以直接集成在芯片上。
* 参考文献：https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07319
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