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刘忠范Science Advances: 氮簇掺杂的石墨烯薄膜具有毫米级单晶域和高电导率

通过将外来原子直接引入石墨烯晶格,CVD法可以促进大规模生产具有高掺杂均匀性和稳定性的石墨烯薄膜。然而,这种方法目前受到由于引入大量电荷散射中心引起的载流子迁移率大大降低的严重限制。因此,掺杂石墨烯的电导率远低于预期,严重阻碍了石墨烯的商业应用,如透明导电膜。

虽然石墨烯丰富的电学和光学特性使其有望在各种应用中作为关键材料使用,但获得对掺杂水平的精确控制且不降低载流子迁移率和石墨烯稳定性的低成本可扩展技术尚未建立。实现石墨烯掺杂水平可控性的现有路线主要需要外部栅极和吸附的化学掺杂剂,这两者都具有缺乏环境稳定性和工业可扩展性的缺点。通过将外来原子直接引入石墨烯晶格,CVD法可以促进大规模生产具有高掺杂均匀性和稳定性的石墨烯薄膜。然而,这种方法目前受到由于引入大量电荷散射中心引起的载流子迁移率大大降低的严重限制。因此,掺杂石墨烯的电导率远低于预期,严重阻碍了石墨烯的商业应用,如透明导电膜。

掺杂剂的电荷散射对杂原子的键合构型(如,氮掺杂石墨烯中的石墨N,吡啶N和吡咯N)很敏感。在所有可能的氮掺杂中,石墨N掺杂可以导致n掺杂效应并且由于石墨烯晶格的轻微变形而保持高载流子迁移率。不幸的是,对石墨烯中N-掺杂剂的原子配置和空间排列的精确控制仍然是一个很大的挑战。除了键合配置之外,掺杂剂的空间排列也极大地影响散射。理论上预测石墨烯中带电杂质的聚集将抑制它们对电阻率的贡献,这也适用于其他2D材料。造成低载流子迁移率的另一个重要但不太显著的特征是存在高密度的晶界,它散射掺杂的多晶石墨烯薄膜中的载流子。反过来,所有这些都对石墨烯掺杂方法中的合成可控性提出了更高的要求。

北京大学刘忠范、彭海琳、Feng Ding和H. Q. Xu团队成功地合成了面内石墨氮簇掺杂石墨烯(Nc-G),其具有毫米级尺寸的单晶域,依靠氧辅助CVD生长策略,使用乙腈(ACN)作为氮源和碳源,通过掺入氮封端的碳簇以抑制载流子散射和通过氧蚀刻消除所有有缺陷的吡啶氮中心,并抑制成核密度,实现具有高n掺杂水平的极大载流子迁移率。该Nc-G与混合吡啶氮和石墨氮共存的常见氮掺杂石墨烯样品形成了鲜明对比。Nc-G中的每个掺杂中心含有三至六个或甚至更多的三角形平面内的石墨氮掺杂剂,由于掺杂剂的独特空间排列,Nc-G单晶获得了13000 cm2 V-1s-1的超高载流子迁移率,大大降低的薄层电阻,并且出现了新的量子现象。

刘忠范Science Advances: 氮簇掺杂的石墨烯薄膜具有毫米级单晶域和高电导率

刘忠范Science Advances: 氮簇掺杂的石墨烯薄膜具有毫米级单晶域和高电导率

刘忠范Science Advances: 氮簇掺杂的石墨烯薄膜具有毫米级单晶域和高电导率

Li Lin, Jiayu Li, Qinghong Yuan, Qiucheng Li, Jincan Zhang, Luzhao Sun, Dingran Rui, Zhaolong Chen, Kaicheng Jia, Mingzhan Wang, Yanfeng Zhang, Mark H. Rummeli, Ning Kang, H. Q. Xu, Feng Ding, Hailin Peng,  Zhongfan Liu, Nitrogen cluster doping for high-mobility/conductivity graphene films with millimeter-sized domains, Science Advances, 2019.

DOI: 10.1126/sciadv.aaw8337

https://advances.sciencemag.org/content/5/8/eaaw8337?rss=1

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