近些年来六方氮化硼封装双层石墨烯范德华异质结器件中频繁观测到异常栅控现象,具体表现为栅压调控失效、电阻曲线存在明显迟滞回线,业内普遍猜测该现象来源于异质结内类铁电有序态,但过往所有相关实验都存在难以解决的核心短板:样品扭转角度无法独立、精准调控,石墨烯与氮化硼之间、上下两层氮化硼之间的堆叠夹角相互耦合,没办法分开验证两种莫尔超晶格各自对输运的影响,所以长期以来学界始终无法确定异常栅控的真正起源,主流猜想都将该效应归因为石墨烯与氮化硼之间形成的莫尔条纹带来关联电子行为,缺乏可控变量的对照实验去推翻或证实这一观点。
本文创新制备可动态旋转双栅双层石墨烯 / 氮化硼范德华器件,借助原子力原位微调顶层氮化硼的堆叠角度,在同一片完整器件内连续改变上下两层 BN 之间的相对夹角,完全固定石墨烯与底层 BN 的扭转角度,彻底剥离石墨烯莫尔晶格的干扰,单独探究两层 BN 的晶向对齐关系对异常栅控的决定性作用;整套实验证实室温下只有两层 BN 夹角落在 15° 至 45° 区间才会出现栅压失效与迟滞特征,该效应不存在传统六重对称 60° 周期性,根据双栅扫描输运二维图谱可将异常栅控完整划分为三类行为状态,低温重复测试也佐证结论不随温度变化,同时直接排除石墨烯 / BN 莫尔超晶格作为诱因的可能性。

图 1 完整介绍这套可动态旋转双栅异质器件整体结构,同时对比无异常夹角与 25° 夹角下两组双栅输运曲线,直观展示标准栅控行为和异常栅控的巨大差异,一整段细致讲清器件分层结构与角度标定方法,整套器件基底采用石墨作为底栅,底层六方氮化硼平铺在石墨上方,中间堆叠伯纳尔堆叠双层石墨烯,顶层放置可活动 BN 旋转片作为顶栅介质,旁边附带一块同材质 BN 参考旋转块,旋转至自锁 0°/60° 晶向对齐位置即可标定两层 BN 基准夹角,以此精准算出顶层、底层 BN 的相对扭转角 Θ_BN,同时能单独固定石墨烯与底层 BN 的夹角不变,只改动两层 BN 之间的角度,实现单一变量控制;先观测 Θ_BN=-27° 无异常角度下的四探针电阻曲线,同步多组顶栅电压扫描底栅,电荷中性点位置会随顶栅电压线性平移,中性点电阻同步发生规律性变化,这是双层石墨烯在外加垂直位移场下的标准输运特征,垂直电场打开带隙、载流子浓度被双栅协同调控,所有变化都符合经典双栅器件物理规律;切换到 Θ_BN=25° 这个处于 15–45° 有效区间的角度后输运行为完全改变,同一组栅压扫描范围下电荷中性点电阻几乎不再随顶栅改变,中性点位置平移幅度被大幅压缩,出现典型栅控失效特征,单独固定底栅为零只来回扫描顶栅时,正向、反向扫描曲线形成明显迟滞环路,上下栅表现出完全不对称的调控能力,提取两种角度下中性点电阻随栅压变化的曲线做对比,无异常角度的电阻数值会连续平滑变化,而 25° 夹角下电阻被牢牢钉扎在固定数值,不受顶栅电压调制,从基础两组对照实验就能初步判断两层 BN 的相对扭转角才是诱发异常栅控的核心变量,而非石墨烯与 BN 之间的莫尔晶格。

图 2 专门聚焦第一类典型异常栅控状态(I 态),选取 41°、40.5°、40° 三个接近区间上限的夹角,绘制二维栅压 – 电阻色图与正反扫描差值图谱,完整说明 I 态栅不对称、强迟滞、中性点阶跃跳变三大核心特征,保持底栅作为快扫描轴、顶栅慢扫采集二维输运图谱,三张不同夹角的色图中心区域都出现近乎垂直的等电阻线条,代表大范围顶栅电压范围内电荷中性点几乎不移动,栅控失效区域面积随夹角小幅变化,同时图谱中存在多处横向电阻突变阶跃,该现象和 BN 层间畴壁滑移、铁电畴翻转带来的电势突变高度吻合;将正向扫描电阻减去反向扫描数值得到差值二维图,清晰观测到大面积迟滞信号分布,单独截取底栅为零的横向扫描曲线,正反扫描几乎重合无迟滞,反过来固定底栅、以顶栅为快轴扫描时迟滞环路十分明显,直观体现上下栅的调控不对称性,I 态下底栅几乎不会产生迟滞效应,只有顶栅扫描才会出现滞后回线,同时栅控失效区域覆盖电压窗口更大,整体迟滞闭合环路面积也最大,随着夹角从 41° 缓慢降低至 40°,迟滞区间宽度同步收缩,证明异常栅控是随两层 BN 夹角连续渐变的物理过程,不存在突变分界,I 态作为夹角靠近 45° 区间的极限状态,集中体现最显著的顶栅失效与扫描迟滞现象,也侧面印证 BN 层间堆叠取向引发的界面电荷重分布、畴滑移是产生该类输运行为的底层诱因。

图 3 系统展示第二类(II 态)与第三类(III 态)过渡型异常栅控行为,选取 32°、28° 两组中间夹角分别对应两种状态,完整区分三类异常栅控之间的渐变差异,32° 夹角的 II 态样品二维电阻图谱中,中心完全垂直的栅失效区域消失,只在栅压区间两端出现局部顶栅调控失效,正反扫描差值图谱依旧存在迟滞信号,但迟滞环路相较 I 态大幅收缩,分别截取底栅固定、顶栅来回扫描的曲线,正向扫描中性点提前出现,反向扫描中性点发生滞后偏移,上下栅扫描都会产生迟滞效应,不再只有顶栅具备滞后特征,是介于 I、III 之间的过渡行为;进一步降低两层 BN 夹角至 28° 进入 III 态区间,此时底栅扫描完全恢复标准无迟滞的正常输运曲线,仅顶栅扫描存在微弱迟滞,顶栅的栅控失效效应达到最强,大范围电压区间内中性点电阻完全不发生改变,底栅的调制作用几乎不受任何影响,整套输运特征呈现极端上下栅不对称,III 态可以看作夹角靠近 15° 区间的极限形态,随着两层 BN 夹角从 45° 向 15° 逐步缩小,异常栅控行为会发生连续演化:迟滞环路持续缩小、底栅迟滞逐步消失、顶栅失效效应不断增强,三类状态没有清晰割裂的分界,属于同一物理机制随角度连续变化产生的不同表现形式,也进一步排除石墨烯莫尔超晶格、样品无序杂质这类固定不变因素作为现象来源。

图 4 汇总全部角度测试结果,包含高低温重复验证、有效角度区间范围统计,彻底推翻 60° 六重对称的固有猜想,多片不同石墨烯 / 底层 BN 夹角的样品,只要两层 BN 相对夹角落在 15° 至 45° 范围内,都能复现栅失效与迟滞现象,0°、60°、90° 这类对齐夹角下无任何异常输运特征,即便降温至 6K 低温测试,该角度区间规律依旧完全成立,说明效应不存在温度依赖的居里转变特征,直接否定 BN 铁电有序由石墨烯莫尔带隙调控的猜想;整理全部旋转测试对应的夹角与状态分布图,能看到 I、II、III 三种异常状态随机分布在 15°–45° 有效区间内,相近角度下也可能出现不同输运行为,区间内部还存在完全恢复标准栅控的空白区域,该特征指向两层 BN 之间存在可平移畴壁滑移机制,微小横向位移就会改变界面电荷分布,不需要大幅扭转夹角就能切换输运状态;综合全部角度对照实验可以确定,石墨烯与氮化硼之间的扭转角度不会对异常栅控产生任何影响,真正决定该现象的是上下两层 BN 的晶向匹配关系,莫尔超晶格、关联电子、石墨烯本征无序都不是诱发因素,效应起源集中在两层 BN 直接接触的界面区域,为后续界面铁电、层间滑移微观机理研究划定明确实验边界。
文献:https://doi.org/10.1038/s41563-026-02667-7
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