湖南大学《Small》:一体化石墨烯集成正极,实现锂氧气电池高能量、高功率与长寿命协同

本文设计了一种一体化氧阴极,在锂氧电池中同时实现了高能量密度、高功率密度和长循环寿命。微米级孔隙工程平衡了丰富的放电产物沉积与快速的氧气传输,从而协同提升了面容量和倍率性能。此外,均匀分布的铂纳米催化剂使LiOH化学反应具有低极化特性,并抑制了寄生反应,从而在较大的截止容量下延长了循环寿命。

锂氧气电池(LOBs)因其超高理论能量密度而备受关注,但其正极长期受限于两对难以兼顾的权衡:容量与倍率性能、容量与循环稳定性。这些耦合约束阻碍了能量密度、功率密度和循环寿命的同步最大化,使LOBs难以从实验室概念走向实用化电源器件。本文,湖南大学费慧龙教授、叶龚兰等在《Small》期刊发表名为”All‑in‑One Graphene‑Based Integrated Cathode for Li‑O₂ Battery: Harmonizing High Energy, High Power, and Longevity”的论文,研究提出了一种自由独立、多尺度多孔石墨烯电极均匀负载Pt纳米催化剂的一体化集成正极策略,成功打破了上述两难困境。

该一体化正极通过精心调控的微米级孔道(孔径≈3 µm)容纳大量放电产物,同时保持快速的O₂/Li⁺/e⁻传输,协同提升面积容量和倍率性能;与此同时,Pt纳米催化剂催化LiOH路径以低极化运行并抑制寄生反应,即使在大的容量截断下也能延长循环寿命。作为氧气正极,该电极在0.2 mA/cm²下提供37.8 mAh/cm²的面积容量,当电流增至0.8 mA/cm²时仍保留40%的容量,对应在1.0 mW/cm²功率密度下实现74.2 mWh/cm²的能量密度(1330 Wh/kg_cell)。电池在0.4–10 mAh/cm²的截断容量范围内可持续运行超过800小时,标志着向实用化锂氧气电池迈出了决定性一步。

湖南大学《Small》:一体化石墨烯集成正极,实现锂氧气电池高能量、高功率与长寿命协同

图1、Illustrations of the two trade-offs in LOBs and the design strategy of the all-in-one Pt-IPG-3 cathode. (a) Capacity versus rate capability tradeoff. (b) Capacity versus stability tradeoff. (c) Design features of Pt-IPG-3 to break the two tradeoffs.

综上所述,本文设计了一种一体化氧阴极,在锂氧电池中同时实现了高能量密度、高功率密度和长循环寿命。微米级孔隙工程平衡了丰富的放电产物沉积与快速的氧气传输,从而协同提升了面容量和倍率性能。此外,均匀分布的铂纳米催化剂使LiOH化学反应具有低极化特性,并抑制了寄生反应,从而在较大的截止容量下延长了循环寿命。由此制备的电池在 0.2 mA/cm² 电流密度下展现出 37.8 mAh/cm² 的卓越面容量,并在 0.8 mA/cm² 时仍保留 40% 的容量,这意味着在 1.0 mW/cm² 功率密度下可实现 74.2 mWh/cm²(1330 Wh/kgcell)的高能量密度。此外,该电池展现出卓越的循环稳定性,在广泛的截止容量范围(0.4–10 mAh/cm²)内循环时间均超过800小时。这一设计范式不仅解决了液态有机电池(LOBs)的关键瓶颈,还为锌空气电池、锂硫电池及卤素电池等多功能储能系统中的先进正极材料提供了通用蓝图。

文献:https://doi.org/10.1002/smll.74021

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