背景介绍
石墨烯场效应晶体管(GFET)微阵列具有高灵敏度、微型化、高通量检测以及与自动化系统集成的优势,在临床诊断、健康监测等领域展现出重要的应用前景。然而,其实际推广应用仍面临显著挑战。一方面,基于化学气相沉积(CVD)的石墨烯制备工艺复杂、成本高昂,且容易引入结构缺陷;另一方面,成本较低的还原氧化石墨烯(RGO)虽具备替代潜力,但其自身高缺陷密度以及与基底的结合力较弱,导致器件在水溶液环境中的稳定性和传感性能明显不足。目前,现有技术尚未能同时实现低成本、简易制备、高稳定性与高灵敏度的统一,因此开发一种能够全面满足上述要求的GFET微阵列制备策略,仍然是该领域亟待解决的关键问题。
近期,大连理工大学吴硕团队报道了利用滴涂、气相化学还原与低温热处理相结合的简易制备策略,在柔性PET衬底上成功构建了高稳定、高灵敏的8通道RGO-GFET微阵列,并将其用于蛋白与核酸的超灵敏检测。相关成果以“Graphene field-effect transistor microarray with simple preparation method, good stability, and high sensitivity for bioassay”为题发表在国际传感器领域权威杂志Biosensors and Bioelectronics上(DOI: 10.1016/j.bios.2026.118827)。
研究的主要内容
本研究提出一种全新的石墨烯场效应晶体管微阵列制备策略,其核心在于将滴涂、蒸汽化学还原、低温热处理与氧等离子体处理相结合,形成一套集成化工艺,进而在柔性PET基底上成功构筑出兼具高稳定性和高灵敏度的八通道GFET微阵列。该策略充分利用PET与还原氧化石墨烯之间的多重相互作用,如π-π堆积和氢键等,从而有效抑制界面水层的形成,使器件在液相环境中能够保持超过32天的优异稳定性。通过后续的氧等离子体处理,成功构建了GO与RGO的异质结复合沟道,不仅维持了材料的高导电特性,同时引入丰富的羧基官能团,显著提升了生物探针在传感界面的固定密度。在优化条件下,该微阵列对炎症标志物白细胞介素6和单链DNA的检测限分别达到0.022 pg/mL与3.98 fM。结合系统的电学测试、形貌与光谱表征、X射线光电子能谱、电化学阻抗分析以及真实血清样本的实际检测,证实器件的卓越性能源于PET与RGO间牢固的界面结合,以及与GO/RGO异质结构的协同效应。本工作为发展低成本、高性能且易于制备的GFET微阵列提供了切实可行的技术方案,为其在生物传感与即时诊断等领域的实际应用奠定了坚实基础。

图1. GO/RGO GFET 微阵列的制备与工作原理示意图。

图2. RGO-GFET 的表征结果。(a)RGO-GFET的光学显微图像,(b)SEM图像,以及(c)三维原子力显微镜(AFM)图像。(d)GO与RGO沟道的拉曼光谱,以及(e)转移曲线和(f)输出曲线,分别对应RGO-GFET。

图3. 稳定性研究。(a)RGO/GS-GFET 和(b) RGO/PET-GFET 在 PBS 中浸泡不同时间后的漏源电流。

图4. RGO薄膜经氧等离子体处理(a) 0秒、(b) 10秒、(c) 20秒、(d) 30秒及(e) 40秒后的XPS光谱,及(f)相应的羧基含量总结。

图5. GFET微阵列用于IL-6蛋白与ssDNA检测的生物传感性能。(a)各修饰与检测步骤的电化学阻抗谱(EIS)奈奎斯特图。(b)逐步修饰过程中的转移特性曲线。(c)抗体修饰及IL-6检测后的XPS N1s谱图。(d)不同IL-6浓度下的转移特性曲线及(e)其对应的校准曲线。(f)选择性测试:暴露于IL-6及各种干扰物质时的狄拉克电压偏移。(g-i) DNA探针功能化的GO/RGO-GFET用于ssDNA检测的性能:(g)不同ssDNA浓度下的转移特性曲线,(h)定量曲线,以及(i)经过三次再生循环后的重复使用性。

图6. GFET的柔性特性。(a)弯曲状态下的器件光学照片。(b)重复弯曲循环前后的转移特性曲线。(c)不同固定弯曲角度下测得的转移特性曲线。
小结
本研究首次采用柔性PET基底结合滴涂法与低温化学还原工艺,构建了高稳定性石墨烯场效应晶体管(GFET)微阵列。该器件展现出优异的性能:在水溶液中可稳定工作32天,对IL-6和ssDNA的检测灵敏度达到0.022 pg/mL与3.98 fM,并在实际血清样本中表现出高准确性。进一步结合氧等离子体处理形成GO/RGO异质结构,在提升探针固定密度的同时保持高电导,增强了器件灵敏度与选择性。配合柔性基底设计与简易制备工艺,该微阵列具备良好的弯曲稳定性、操作简便、成本低廉、检测通量高等特点,为生命科学分析、临床诊断及环境监测提供了一种现场化、高通量、低成本的传感新平台。
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