可穿戴电子器件的快速发展对柔性加热纺织品提出了迫切需求——从智能保暖服装、医疗热疗到除霜防冰，柔性电加热材料正成为”第二层皮肤”。焦耳加热因响应快、控温精、无需流体介质，是可穿戴加热的最优技术路线。然而，传统金属加热丝刚硬不可拉伸，与织物集成的舒适性差；碳基导电油墨虽柔性可印刷，但导电性有限且耐久性不足。
石墨烯凭借超高导电性、优异柔性和焦耳加热效率，是构建新一代可穿戴加热材料的理想选择。然而，石墨烯的可控制备与石墨烯/织物的牢固结合仍是两大核心挑战：(1) 液相剥离的浓度-质量权衡——液相剥离是制备石墨烯的主流方法，但高浓度往往伴随低质量（小片层、高缺陷），高质量则浓度有限，难以满足规模化应用需求；(2) 石墨烯与织物的界面结合——简单浸涂的石墨烯易脱落、耐水洗性差，难以满足可穿戴的耐久性要求。砂磨剥离是一种高效的液相剥离技术，利用研磨介质的高速剪切和碰撞力，可在短时间内实现石墨的大规模剥离。
然而，纯砂磨剥离的石墨烯浓度和品质仍有提升空间。表面活性剂辅助可通过降低表面张力和提供空间-静电稳定，显著提升剥离效率和石墨烯分散稳定性。棉纱作为最天然、最舒适的纺织材料，具有多孔、亲水、富含羟基的特性，是可穿戴器件的理想基底。如何实现石墨烯在棉纱表面的均匀、牢固负载，同时保持棉纱的柔性和舒适性，是石墨烯/棉纱复合纱线制备的关键。
本文，北京理工大学Gang Zhang、莫纳什大学Yuan Cheng等在《ACS Applied Engineering Materials》期刊发表名为”Synergistic Surfactant-Assisted Sand-Milling Exfoliation of Graphene toward Highly Conductive Graphene/Cotton Yarns for Wearable Joule Heating”的论文。该研究创新性地开发了SDBS-CMC双组分表面活性剂协同辅助砂磨剥离新工艺，实现了高浓度（~20 mg·mL⁻¹）高质量石墨烯的宏量制备，并通过氢键作用将石墨烯均匀负载于棉纱，构筑了高导电石墨烯/棉纱复合纱线，用于可穿戴焦耳加热。
该工作的核心创新在于：(1) SDBS-CMC双组分表面活性剂协同机制——SDBS降低水表面张力促进剥离，CMC提供空间位阻稳定，两者协同实现高浓度高质量石墨烯分散；(2) 高浓度高质量兼得——石墨烯浓度高达~20 mg·mL⁻¹，少层结构占比42%（≤3 nm），缺陷密度极低（I_D/I_G≈0.10），电导率达7220 S·m⁻¹；(3) 氢键主导的界面结合——石墨烯-纤维素间强氢键作用实现均匀负载和牢固结合，2 cm棉纱电阻仅32±19 Ω；(4) 高效焦耳加热——5 V电压下升温至130.6 °C，满足可穿戴加热需求。
图1. (a) Sand-milling exfoliation process and mechanism. Characterization of graphene exfoliated by SDBS-assisted exfoliation (b) SEM and size distribution, (c) AFM image, and (d) thickness distribution.
在本研究中，成功利用SDBS/CMC双组分表面活性剂，在水相中实现了高质量石墨烯的绿色高效制备。与传统的SDBS单组分表面活性剂相比，采用低分子量CMC和SDBS制备的石墨烯分散液具有高浓度（约20 mg·mL–1），其中42%为少层片，横向尺寸均匀（0.6–0.8 μm），结构缺陷率低（ID/IG ≈ 0.10）， 且电导率高达7220 S·m⁻¹。经石墨烯改性的纱线展现出优异的电导率和卓越的焦耳热性能，在5 V的低驱动电压下可达130.6 °C，这凸显了其在可穿戴热管理应用中的巨大潜力。这种卓越的电导率和焦耳热性能归因于少层、低缺陷石墨烯与强石墨烯-纤维素界面氢键的协同效应，二者共同建立了接触电阻极小的连续导电通路。
文献：https://doi.org/10.1021/acsaenm.6c00423
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