锂（Li）金属因其高能量密度而成为极具前景的新一代负极材料。然而，充放电过程中锂枝晶的生长及体积变化阻碍了锂金属负极的商业化应用。为解决这些问题，本文，韩国江原大学Byeong-Jun Kang、Hyung-Kyu Lim、 Sunghun Choi等研究人员在《Chemical Engineering Journal》期刊发表名为“ZnO-decorated nanoperforated graphene hosts with synergistic dual lithiophilic sites for dendrite-free lithium anodes”的论文，研究提出采用亲锂纳米穿孔石墨烯（NPG）/ZnO复合材料作为锂宿主材料。由亲锂性ZnO与NPG边缘位点含氧官能团构成的协同双亲锂位点，有效降低了锂沉积过电位并促进锂离子向宿主材料迁移。由此实现锂离子在宿主内部均匀沉积而非表面枝晶化。密度泛函理论（DFT）计算进一步证实，这些双重位点协同增强锂吸附并降低成核能垒，阐明了均匀锂沉积的内在机制。
据此，NPG/ZnO对称电池在5mA/cm²电流密度下稳定工作超过120小时且无短路现象。此外，我们在10mA/cm²条件下实现了约101.5mV的低锂沉积/剥离过电位。在高达5C（7.56 mA/cm⁻²）的极高面积电流密度下，NPG/ZnO-Li全电池与磷酸铁锂（LFP）正极配合使用，在200次循环中展现出优异的循环稳定性。本研究成果为开发成本效益高的锂宿主材料开辟了便捷路径，可应用于无枝晶锂金属负极领域。
图 1. Synthesis of NPG/ZnO composites. (a) Schematic of NPG/ZnO composite synthesis, including redox reaction and catalytic carbon gasification. TEM images of (b) Zn metal powder, (c) GO, (d) rGO/ZnO, and (e) NPG/ZnO composites.
在本研究中，本文通过电化学氧化还原反应与催化性碳气化技术制备了NPG/ZnO复合材料。ZnO纳米颗粒与石墨烯上的羰基基团共同发挥亲锂作用位点功能，降低了锂原子成核的能量障碍，实现了均匀的锂沉积。此外，石墨烯表面的纳米穿孔结构提供了额外的锂离子通道，有效降低了局部电流密度。密度泛函理论计算进一步揭示，ZnO纳米颗粒与石墨烯边缘位点协同增强锂吸附并降低锂成核能垒，阐明了均匀锂沉积行为背后的原子尺度机制。双亲锂位点与纳米穿孔的协同效应——通过降低锂镀层过电位和局部电流密度——使NPG/ZnO复合材料能有效抑制锂枝晶形成。由此制备的NPG/ZnO无枝晶锂金属负极，在1 mA cm⁻²电流密度下展现出稳定的锂沉积/剥离行为，面积容量达1 mAh cm⁻²，循环稳定性超过200小时。值得注意的是，该电极即使在高电流密度下仍表现出低锂析出过电位（5 mA cm⁻²和10 mA cm⁻²时分别为约51.3 mV和101.5 mV）。此外，与LFP正极组成的全电池在1C（1.51 mA cm⁻²）条件下展现出优异的450次循环稳定性，并在5C（7.56 mA cm⁻²）极高倍率下保持强劲性能，彰显该体系的实际应用潜力。基于NPG/ZnO-Li电极稳定的锂沉积/剥离特性所提升的电化学性能，为实现无树枝状晶体的锂金属负极开辟了充满希望的途径。
文献: https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.174519
本文来自材料分析与应用，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
