喷墨打印为柔性电子器件制造提供了可持续且可扩展的途径，但其潜力长期受限于严重的纳米材料团聚、对高沸点有毒有机溶剂的依赖，以及无添加剂墨水固有的低浓度问题。本文，台湾成功大学陈以文 教授等在《Chemical Engineering Journal》期刊发表名为“Binder-free, in-situ inkjet-reduced graphene with tunable layer architectures for supercapacitor applications”的论文，研究提出一种突破性策略：通过原位还原高浓度水相无添加剂氧化石墨烯（GO）墨水，直接在柔性基材上图案化形成指状电极，实现微型超级电容器（MSCs）的全喷墨打印制备。
概念验证表明：在GO层间掺入微量TiO₂纳米粒子可有效抑制还原氧化石墨烯（rGO）的重新堆叠，使面积电容提升近四倍——经10,000次充放电循环后，在10μA/cm²电流密度下达到9.43 mF/cm²，较未添加TiO₂的电极提升显著。–放电循环后，该器件在100 μA/cm²电流密度下的库仑效率达99%，电容值保持近100%初始值；在0°至180°弯曲角度范围内储能性能保持稳定，展现出卓越的结构稳定性和长期循环耐久性。该方法将喷墨打印技术转化为环保且可扩展的平台，用于制造新一代柔性储能器件。
在本研究中，我们利用商用打印机开发了一种无需分散剂和添加剂的原位还原技术，用于制备基于还原氧化石墨烯（rGO）的多功能超级电容器（MSCs）。系统性研究涵盖了还原剂优化、氧化石墨烯墨水浓度调控及电极结构设计，同时引入二氧化钛纳米颗粒作为间隔物，有效抑制了rGO的重新堆叠，增加了可利用活性位点，显著提升了电容值。优化器件（NrGO9/T50_ES10065）在10μA/cm²电流密度下实现9.43 mF/cm²电容值，于0.004 mW/cm²功率密度下达到0.84 μWh/cm²最大能量密度，同时保持机械柔韧性与工作稳定性。这些发现进一步凸显了原位还原技术在打印石墨烯基多层电极（MSCs）方面的潜力，使其成为柔性可穿戴储能装置的理想多功能平台。
文献：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.172090
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