JACS:氮化硼限制的纳米石墨烯作为无金属催化剂助力乙炔氢氯化!

本文通过将纳米石墨烯融入氮化硼基体中来构建一种异质结构,因为两者都具有相似的六边形结构,这有助于促进乙炔中C=C键的极化和活化。在260°C和45 h−1的连续测试中,乙炔转化率和VCM选择性均保持在99%以上。VCM空间时间产率(STY)达到0.35 g·gcat−1·h−1,是之前报道的p-BN催化剂的四倍。

研究背景和内容

聚氯乙烯(PVC)因其优异的耐腐蚀性和电绝缘性能,广泛应用于建筑、包装和电气领域。目前,全球35%的PVC通过乙炔氢氯化法制备,该方法仍依赖于有毒的汞基催化剂。用无金属催化剂替代有毒的汞催化剂来通过乙炔氯化反应生产氯乙烯单体(VCM)是一项全球性的举措。在此,本文报告了一种硼氮基质限制的纳米石墨烯(BNC)作为无金属催化剂,其特点是具有在相互连接的纳米石墨烯-硼氮基质区域中丰富的B−N−C活性位点。

研究要点

要点1.本文通过将纳米石墨烯融入氮化硼基体中来构建一种异质结构,因为两者都具有相似的六边形结构,这有助于促进乙炔中C=C键的极化和活化。在260°C和45 h−1的连续测试中,乙炔转化率和VCM选择性均保持在99%以上。VCM空间时间产率(STY)达到0.35 g·gcat−1·h−1,是之前报道的p-BN催化剂的四倍。

要点2.研究表明,其独特的电子结构有助于线性乙炔分子的吸附和极化。乙炔的转化率随着B−N−C位点含量的增加而几乎呈线性增长,这是因为相互连接的纳米石墨烯和氮化硼区域丰富的界面B−N−C位点有效地催化了乙炔的氯化氢化反应。

JACS:氮化硼限制的纳米石墨烯作为无金属催化剂助力乙炔氢氯化!

图:BNCMF的电子显微镜表征。(a,b)高分辨率透射电子显微镜图像。(c)场发射扫描电子显微镜-能量色散X射线光谱元素映射图像。(d)扫描透射电子显微镜-电子能量损失谱元素映射图像。

参考文献:

Xiaoqiang Guo, Yihan Ye, Guangzong Fang. et al. Boron Nitride-Confined Nanographene as a Metal-Free Catalyst for Acetylene Hydrochlorination. JACS. (2025).

DOI: 10.1021/jacs.5c13270

第一作者: Xiaoqiang Guo、Yihan Ye、Guangzong Fang

通讯作者:潘秀莲

通讯单位:中国科学院大连化学物理研究所

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