成果介绍
在高温化学气相沉积生长过程中，点缺陷和非晶碳污染几乎不可避免，这些缺陷被证明会严重降低石墨烯薄膜的本征特性，尤其是其电子性能。
近日，北京石墨烯研究院刘忠范院士、孙秀彩研究员，苏州大学张金灿教授（共同通讯作者）提出了一种痕量氧辅助策略，通过有效消除非晶碳污染，进而促进底层晶格缺陷的修复，进而合成高质量石墨烯。实验结果和第一性原理计算均表明，当晶格被非晶碳覆盖时，晶格修复会受到抑制，而在氧的辅助下则会得到促进。研究所合成石墨烯的高结晶度通过其强抗电子束辐射能力以及与剥离石墨烯相当的力学性能（二维杨氏模量≈355 N m⁻¹，断裂强度≈1778 nN）得到了证实。此外，所获得的石墨烯薄膜表现出增强的电子性能，包括174.4 ± 31.9 Ω sq⁻¹的低方块电阻和超过15000 cm² V⁻¹ s⁻¹的高室温载流子迁移率。这项工作不仅阐明了氧在合成高质量石墨烯中的新功能，也为进一步提升石墨烯性能提供了新的前景。
图文导读
图1. 氧促进化学气相沉积法合成具有更高洁净度和结晶度的高质量石墨烯。a) 制备过程示意图。b) 氧气通入量对石墨烯薄膜完整性的影响。c) 处理时间对石墨烯洁净度的影响。d) 处理温度对石墨烯结晶度的影响。e,f) 未经1000 °C处理(e)与经1000 °C处理(f)的石墨烯TEM图像对比。g) 原子级分辨率的洁净石墨烯STEM图像。
图2. 石墨烯缺陷修复过程及其影响因素的理论研究。a) G/Cu、aC/G/Cu、G-SW/Cu、G-Cu@4DBs、G-Cu@3DBs和G-555777/Cu结构的俯视图。b) 无定形碳在完整与缺陷石墨烯/Cu表面的吸附能（蓝色）和𝜏（红色）对比。c) aC/G/Cu和aC/G-SW/Cu体系的电荷密度差分图。d) G-SW缺陷在无氧（G-SW/Cu，橙色）、含无定形碳（aC/G-SW/Cu，绿色）及含氧（O/G-SW/Cu，紫色）条件下的结构演化过程与e) 相应能垒变化。f) G-SW缺陷修复速率的温度依赖性曲线。
图3. 痕量氧处理后石墨烯薄膜结晶度的提升。a) 悬浮石墨烯的低倍TEM图像。插图：矩形区域的放大TEM图像，显示采集SAED图案的范围。b) 未处理（蓝色）与处理后（红色）石墨烯薄膜的代表性SAED图案及相应强度分布。c) 石墨烯薄膜在电子束辐射下的稳定性对比。d) 纳米压痕测量示意图。e) 未处理（蓝色）与处理后（红色）石墨烯薄膜的力-位移曲线。插图：测试区域的AFM图像。f) 未处理（蓝色）与处理后（红色）石墨烯薄膜的二维杨氏模量对比。g) 未处理（蓝色）与处理后（红色）石墨烯薄膜的断裂力对比。
图4. 痕量氧处理后石墨烯薄膜的电学性能提升。a) 制备在SiO₂/Si衬底上的石墨烯霍尔条器件示意图。b) 未处理石墨烯在290 K下测得（蓝色）与处理后石墨烯在300K下测得（红色）的转移曲线，其电荷中性点电压分别为19.5 V和49.8 V。c) 载流子迁移率随载流子浓度的变化关系。d) 未处理（蓝色）与处理后（红色）石墨烯的残余载流子浓度分布，其值分别为4.4×10¹¹ cm⁻²和2.8×10¹¹ cm⁻²。e) 处理后石墨烯的大面积方块电阻分布映射结果。f) 基于(e)图中数据的方块电阻值统计分布直方图。
结论与展望
本研究提出了一种痕量氧辅助策略，通过消除表面污染和修复晶格缺陷来合成高质量石墨烯，理论计算与实验结果共同验证了该方法的有效性，所制备的石墨烯展现出领先的性能指标。该工作不仅揭示了氧在石墨烯化学气相沉积合成中的新功能，更提供了一种普适且简易的高质量石墨烯制备方法，为石墨烯在多种应用场景（特别是电子领域）的实践开辟了新可能。
文献信息
J. Zhang, X. Liu, H. Chen, et al. “Trace Oxygen-Assisted Synthesis of High-Quality Graphene with Improved Electrical Performance.” Adv. Mater. (2025): e13677.
文献链接：https://doi.org/10.1002/adma.202513677
本文来自低维 昂维，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
