随着对高能量密度锂离子电池需求的增长，研究日益聚焦于高容量阳极材料以替代低容量石墨。硅作为一种具有巨大理论容量（4200 mAh g⁻¹）的阳极材料极具前景。然而，由于存在严重的体积膨胀（约400%）和导电性差（约10⁻⁵ S cm⁻¹）的问题，硅阳极的循环稳定性和倍率性能均不尽如人意。本文，南方科技大学韩美胜 研究副教授、魏磊 副教授、曾林 副教授、赵天寿 教授团队在《Batteries & Supercaps》期刊发表名为“Synergistic Integration of Carbon Nanotubes and Vertically Aligned Graphene Enables Silicon as Stable and High-Rate Anodes in Lithium-Ion Batteries”的论文，研究通过喷雾干燥法，将碳纳米管自组装到垂直取向石墨烯包裹的硅纳米颗粒上，构建出三维互连导电多孔碳网络。
该碳网络提供高效空间容纳硅的体积膨胀，垂直石墨烯实现定向离子传输，而高导电性的碳纳米管则加速电子转移。这种协同作用构筑出三维强韧导电网络，显著提升电极内部的电荷传输效率。凭借这些结构优势，该电极在5 g/g负载量下实现904 mAh/g的高容量，经1000次循环后容量保持率达78.0%；在20 g/g负载量下达到418 mAh/g。在0.5 g/g负载量下经100次循环后，其横截面厚度变化仅为2.6%。此外，通过循环伏安法和原位X射线衍射技术，阐明了硅碳负极的锂存储机制。
图1.Schematic diagrams of a) preparation process and b) structural stability during cycling of SiVG2T, along with SEM images of c–e) SiVG, f–h) SiVG2T. i) EDS images of SiVG2T, of j) Si and k) C.
综上所述，本研究通过喷雾干燥法制备了一种新型SiVG2T稳定负极材料，该材料将硅纳米颗粒封装在垂直排列的石墨烯与碳纳米管构成的网络中。随着溶剂挥发，受表面张力驱动的碳纳米管覆盖垂直石墨烯顶部，形成网络结构。这种三维互连的强韧碳网络中，垂直排列的垂直石墨烯与碳纳米管在微球结构内形成高效应变缓冲空隙，有效抑制硅在充放电过程中的体积膨胀，显著提升电子与锂离子的传输效率。锂离子沿垂直石墨烯快速迁移，协同由碳纳米管从集流体传导的电子，实现离子与电子传输的双重增强。凭借这些特性，SiVG2T展现出充足的锂离子存储容量、低膨胀率、卓越的倍率性能及优异的界面稳定性。经循环测试后，采用SiVG2T的负极在横截面方向膨胀2.6%，赋予其可靠的循环稳定性，具备商业化应用潜力。其倍率性能在 904 mAhg−1 at 5 Ag−1 ，经1000次循环后容量保持率达78.0%；在20Ag−1负载下达418mAhg−1 。在0.5 Ag−1负载下经100次循环后，截面方向厚度变化仅为2.6%。这项工作为先进商用锂离子电池中多孔硅碳负极材料中碳纳米管与垂直石墨烯的协同效应提供了创新性见解，并分析了锂离子存储机制。
文献：https://doi.org/10.1002/batt.202500648
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