成果介绍
原子级制造是未来原子尺度信息器件所需的关键技术。其中基于扫描探针显微镜的针尖操纵技术可以实现单原子精度的结构构筑和精准调控，以及石墨烯等二维材料的可控折叠和划刻。石墨烯器件的制备需要对晶圆级样品进行原子级精度的图案化，然而在所形成的新鲜边缘上，原子重构和杂质吸附往往对器件输运特性产生影响。石墨烯边缘的原子级精度切割和边缘结构演化的微观规律仍然是有待探索的科学问题。
有鉴于此，西安交通大学自旋电子材料与量子器件研究中心潘毅教授课题组以扫描隧道显微镜（STM）针尖作为原子级加工的工具，利用隧穿结场蒸发效应实现了超高真空极低温条件下双层石墨烯特定取向边缘的制备，并在新制备的双层的zigzag和armchair边界上发现了出乎意料的自发缝合现象（即上下两层边缘瞬态碳自由基自发键合形成完美无悬键的半管状封闭结构）。其扫描隧道谱局域电子结构测量显示范霍夫奇点特征，证实这种封闭结构与单层石墨烯翻折形成的半管状边界无异。其中armchair边界的自缝和现象还会因一个键长的滑移形成锁定的AA双层堆垛结构。这些发现为高质量石墨烯纳米器件未来原子级制造工艺提供了一种可供利用的新机制。
图文导读
图1. STM针尖诱导场蒸发及边缘自发键合。a-c STM针尖诱导的石墨烯边缘工程示意图。d洁净石墨烯的STM形貌图。e施加脉冲电压过程中，偏压、针尖高度、隧穿电流的变化。f通过针尖脉冲电压在d图黄色框内产生三层凹坑的STM形貌图像。g电场诱导场蒸发面积随深度变化的示意图。h-i存在一个封闭边缘的双层石墨烯的STM形貌图。
图2. 电压脉冲产生新鲜边缘及边缘键合机制。a通过电压脉冲在石墨烯边缘产生C自由基和形成C-C键的示意图。b-c在石墨烯表面，STM针尖诱导的封闭边缘形貌图和模型图。db中半管状边缘和平整石墨烯的dI/dV谱。
图3. armchair/zigzag方向边缘键合及堆垛调控。a-b双层石墨烯沿zigzag和armchair边缘键合的STM形貌图。c-d沿着图a-b的红色虚线测量的轮廓图。e-f双层石墨烯沿zigzag和armchair边缘键合的示意图。
图4. AA堆垛锁定。a AB堆垛双层石墨烯沿绿色虚线箭头相对滑动一个C-C键长形成封闭边缘的示意图。b双层石墨烯沿绿色箭头相对滑动一个C-C键长锁定AA堆垛的示意图。c, d相邻armchair方向自发封闭边缘锁定的AA堆垛石墨烯的STM形貌图。
图5. a具有完美环形封闭边缘的多边形凹坑。b-d图a中红框标记的放大STM形貌图，边缘均为amchair或zigzag方向。
总结与展望
综上所述，该研究发现了一种超高真空极低温条件下双层石墨烯特定取向边缘的自发闭合现象，并阐释了其自缝和机制。研究团队通过STM针尖与样品上特定位置之间的可控场蒸发，成功实现特定取向边缘的制备。原子分辨STM图像证明新鲜的双层石墨烯边缘对齐时会重新键合自发形成半管状封闭结构。这种封闭边缘的形成是通过一种自缝和机制，即从新鲜制备双层边缘的上下层的瞬态C自由基自发键合形成稳定的C-C键。 这种键合只发生在严格对齐的armchair或zigzag取向边缘。其中armchair边缘键合需要上下相对滑移一个C-C键长的距离，从而导致原来的AB堆垛转化为局域锁定的AA堆垛。该项研究成果加深了对石墨烯原子级精密加工和少层石墨烯的堆垛调控的理解，并为未来原子级制造工艺提供了一种可供利用的新机制。
此外，该团队近期还利用类似的STM针尖操纵策略实现了单层石墨烯面内滑移诱导的双褶皱结构及局域Kekulé型电子结构（Carbon , 2025, 238, 120299 DOI：10.1016/j.carbon.2025.120299）；多晶石墨烯畴界鼓泡翻转调控（Carbon , 2026, 120890 DOI：10.1016/j.carbon.2025.120890）。
文献信息
Li, X.; Li, Y.; Yang, J.; Liu, X.; Pan, Y. * Spontaneous Closing of Torn Bilayer Graphene Edges via a Self-Healing Mechanism. Nano Letters 2025.
文献链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c04158
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