本文是关于一种基于还原氧化石墨烯（rGO）阵列的电子鼻（e-nose）传感器的研究，该传感器通过金属-有机框架（MOFs）和金属酞菁（MPcs）进行修饰，用于区分细菌性和病毒性呼吸道感染。研究团队通过多种还原方法开发了这种传感器阵列，并利用机器学习算法构建了诊断模型，以实现对呼吸道感染的快速、非侵入性诊断。
研究背景
呼吸道感染是常见的临床病症，准确区分细菌性和病毒性感染对于指导合理用药和防止抗生素滥用至关重要。目前的诊断方法如血液检测、抗原检测和基于PCR的痰液或血液培养等，存在耗时、劳动强度大和需要复杂实验室设备的问题。因此，开发快速、适合物联网（IoT）的自我诊断方法具有重要意义。呼出气体（EB）中含有与疾病相关的生物标志物，为非侵入性诊断提供了可能。
研究方法
研究中开发了一种基于石墨烯的e-nose传感器阵列，通过多种还原方法（包括气相还原、液相还原和一步液相还原）对金属-有机框架（MOFs）和金属酞菁（MPcs）进行修饰。这些材料通过不同的还原策略与rGO结合，形成具有独特交叉反应响应模式的传感器阵列。研究中使用了145个临床EB样本（包括89例细菌感染和56例病毒感染）来构建诊断模型，并通过机器学习算法（支持向量机、随机森林和Lasso回归）进行分类。
实验结果
实验结果表明，该传感器阵列能够有效区分健康个体呼出气体中掺入的丙酮和异戊二烯，这两种气体分别与细菌性和病毒性呼吸道感染密切相关。在临床EB样本的诊断模型中，加权融合分类模型在验证组中达到了83.7%的准确率，曲线下面积（AUC）为0.87。在43例呼吸道感染患者的独立外部临床试验中（包括6例未明确病例），该模型区分细菌和病毒感染的准确率为75.7%，AUC为0.81。此外，该传感器阵列通过线性判别分析在区分肺炎支原体感染方面达到了75%的准确率。
关键结论
研究表明，基于rGO的e-nose阵列修饰MOFs和MPcs是一种有前景的诊断工具，可用于优化治疗决策并提高呼吸道感染治疗的效率。该技术提供了一种实时、自我检测的方法，有助于减少不必要的抗生素使用和交叉感染，从而提高呼吸道感染诊断和管理的准确性和效率。
详细解读
- 传感器阵列的制备：研究中使用了三种不同的rGO基传感器阵列，分别通过不同的还原方法和修饰材料制备。阵列1仅包含MOF修饰的石墨烯，阵列2同时包含MOF和MPc修饰，而阵列3则整合了三种还原方法和MOF/MPc修饰。这些阵列对多种气体（如NO2、NO、丙酮、异戊二烯和NH3）表现出良好的区分能力。
- 材料表征：通过X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱和扫描电子显微镜（SEM）等技术对制备的材料进行了表征。结果表明，MOFs和MPcs成功地与rGO结合，形成了具有高比表面积和丰富活性位点的复合材料。
- 气体传感性能：优化后的阵列3对多种气体表现出优异的传感性能，检测限低至2.4 ppb（NO）和47.3 ppb（丙酮）。这些性能优于先前报道的气体传感器，为实际临床应用奠定了基础。
- 临床样本测试：在临床EB样本测试中，通过提取动态曲线下的积分面积（RA）作为新的特征值，增强了模型的分类性能。加权融合模型结合了三种机器学习算法，提高了诊断的准确性和可靠性。
- 外部测试集验证：在包含43例呼吸道感染患者的外部测试集中，该模型达到了75.7%的准确率，表明其在实际临床应用中的潜力。此外，该模型还能够对6例未明确病例进行分类，为临床决策提供了额外的诊断信息。
研究意义
这项研究不仅开发了一种新型的基于石墨烯的e-nose传感器阵列，还通过临床样本验证了其在区分细菌性和病毒性呼吸道感染中的有效性。该技术的非侵入性、快速检测能力和与IoT的兼容性使其成为未来医疗诊断领域的一个有前景的方向。
Discrimination of Respiratory Tract Infections by a Reduced Graphene Oxide Array Modified with Metal−Organic Frameworks and Metal Phthalocyanines
DOI：https://doi.org/10.1021/acsnano.5c04231
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