(纯计算)澳大利亚纽卡斯尔大学Nano Lett.: 高通量机器学习发现石墨烯生长合金催化剂

2023年10月27日，Nano Lett.在线发表了澳大利亚纽卡斯尔大学Alister J. Page课题组的研究论文，题目为《Discovery of Graphene Growth Alloy Catalysts Using High-Throughput Machine Learning》。

在过去的几十年里，由于石墨烯优异的电子、力学和热性质以及各种新兴应用，人们对其产生了极大的兴趣。尽管目前使用化学气相沉积（CVD）方法进行了商业规模的石墨烯生产，但生长具有可控形貌和结晶度的高质量单层石墨烯仍然具有挑战性。在设计用于生产高质量石墨烯的改进CVD催化剂方面仍花费了相当大的努力。然而，传统的催化剂设计一直是使用经验直觉或试错方法进行的。

在此研究中，作者将高通量密度泛函理论（DFT）和机器学习（ML）相结合，以确定具有与现有石墨烯催化剂（如Ni(111)和Cu(111)）相当性能的新型过渡金属合金催化剂。通过这一过程确定的合金通常由前和后过渡金属的组合组成，并且大多数是Ni或Cu的合金。然而，在许多情况下，这些传统的催化剂金属与非常规的配合物结合，如Zr、Hf和Nb结合在一起。因此，这项研究提出的方法强调了一种重要的新方法，用于识别低维纳米材料CVD生长的新型催化剂材料。

图1 用于发现石墨烯生长的新型合金催化剂的高通量框架

图2 (a-b) 合金晶格与吸附石墨烯晶格是公度的；(c-d) 1499种体相合金晶格的γ值和晶格长度不匹配度

图3 (a) 7726种吸附配合物(5269种合金表面)的ML预测碳吸附能和DFT值的比较；(b) 1326种吸附配合物(206种合金表面)的ML预测苯吸附能和DFT值的比较

图4 (a) ML预测苯吸附能与ML预测碳吸附能；(b) 石墨烯的DFT吸附能与137种合金催化剂表面上吸附距离的比较

图5 石墨烯、苯和碳在YCu₅表面和ZrCu₅表面上的吸附

【论文链接】

Li, X., Shi, J.Q., Page, A.J. et al. Discovery of Graphene Growth Alloy Catalysts Using High-Throughput Machine Learning. Nano Lett., 2023. https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c02496

【其他相关文献】

[1] Tran, K., Ulissi, Z.W. Active learning across intermetallics to guide discovery of electrocatalysts for CO₂ reduction and H₂ evolution. Nat. Catal., 2018, 1, 696–703. https://doi.org/10.1038/s41929-018-0142-1

[2] Page, A.J., Mitchell, I., Li, H. et al. Spanning the parameter space of chemical vapor deposition graphene growth with quantum chemical simulations. J. Phys. Chem. C, 2016, 120, 13851−13864. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.6b02673