今日推送:基于石墨烯氧化物的新型多孔MOF纳米混合体用于协同去除水溶液中的铅(II)离子:模拟和吸附研究

在此,通过氧化石墨烯和UiO-66 NDC的插层,成功制备了一种新型纳米吸附剂,以提高纳米吸附剂的孔隙率和功能团。新型MOF-纳米复合材料的表征证实了GO与UiO-66 NDC在纳米吸附剂中具有八面体结构的组合。在MOF纳米复合材料的表面,EDS检查证实了碳、锆和氧的存在。XRD、UV、拉曼和FTIR表面分析验证了结晶结构、功能团和表面分析。

文章标题

Graphene oxide-based novel porous MOF nanohybrid for synergic removal of Pb (II) ions from aqueous solutions: Simulation and adsorption studies

今日推送:基于石墨烯氧化物的新型多孔MOF纳米混合体用于协同去除水溶液中的铅(II)离子:模拟和吸附研究

文章亮点

(1)通过UiO-66 NDC和氧化石墨烯的插层,合成了一种新型纳米复合材料。

(2)合理匹配的2型伪二阶动力学,R2超过0.993

(3)在Langmuir等温线(R2>0.974)下,最大吸附量达到254.45 mg/g。

(4)新型纳米复合材料具有较高的再生和重复使用能

摘要详文

(1)重金属是一个相当大的威胁,目前的研究涉及通过插层氧化石墨烯(GO)和连接剂UiO-66-NDC合成一种新型MOF纳米复合材料。

(2)研究表明,UiO-66-NDC/GO在pH值为6时提高了对Pb(II)离子的去除效率。吸附数据还与三种不同的等温线进行了拟合,即Temkin、Freundlich和Langmuir,Temkin模型表现出最佳的相关性(R2 0.99),代表了吸附过程的化学吸附性质。

(3)使用Langmuir方法发现Pb(II)离子的最大吸附能力(qmax)为254.45 mg/g(298 K)。由于热力学参数H°和G°被确定为负值,Pb(II)的吸附过程被证实是放热的和自发的。

(4)MOF纳米复合材料在使用0.01M盐酸的四个再生循环中也表现出明显的可重复使用性;在接下来的四个循环中,它在再生后的工作效率相当高。同时,模拟结果证实,与GO系统相比,MOF纳米复合材料的动态稳定性更好(∼08倍)。这里首次描述了使用MOF纳米复合材料的超级纳米吸附剂从模拟废水样品中去除Pb(II)的情况。

图文标题

目前的工作旨在通过采用UiO-66-NDC[Zr6O4(OH)4(1,4-NDC)6]n MOF和氧化石墨烯(GO)制备一种新的纳米复合吸附剂材料。UiO-66-NDC被认为具有三维结构,有8个Zr6O4(OH)4的四面体角笼作为二级构建单元,一个八面体中心孔笼和12个1,4-NDC桥配体。它含有不饱和的锆原子作为吸附位点和强氧化锆键。UiO-66-NDC/GO复合材料在综合pH值中是稳定的,在重金属捕获技术中具有潜在的应用。

本研究旨在(1)通过溶热法合成新型UiO-66-NDC/GO;(2)对所得到的MOF纳米复合材料在吸附铅(II)前后的特征进行分析;(3)模拟研究;以及(4)重复使用性和再生研究。

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图1. (a) UiO-66-NDC的优化结构,(b) UiO-66-NDC/GO纳米复合材料,(c) UiO-66-NDC表面吸附的Pb(II)和(d) 纳米复合材料表面吸附的Pb(II)。在(c,d)的每种情况下,都提到了Pb(II)吸附的结合能(Eb)。

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图2. 几何优化过程(a)和(b)显示了UiO-66-NDC/GO的k点网格的稳定收敛(c)表示UiO-66-NDC(蓝色)和UiO-66-NDC/GO(蓝色)的状态密度(DOS)图,(d)显示了UiO-66-NDC系统中自旋上升和下降状态的自旋极化DOS,实现了由于Zr存在的动态性质。这里,垂直的黑色虚线代表费米水平。(关于本图例中颜色的解释,读者请参考本文的网络版)。

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图3. 吸附Pb(II)之前和之后MOF纳米复合材料的拉曼光谱。

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图4. 吸附研究前后MOF纳米复合材料的紫外光谱。

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图5. 吸附研究前后MOF纳米复合材料的FTIR光谱。

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图6. 吸附研究前后MOF纳米复合材料的XRD。

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图7. UiO-66-NDC/GO纳米复合材料在(a)吸附铅(II)之前和(b)吸附之后的SEM和EDS光谱的显微照片。

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图8. pH值对MOFMOF纳米复合材料上Pb(II)离子吸附的影响:(Pb(II)50 mg/L,时间150分钟,剂量0.5 g/L pH值2-12,T = 298 K)。

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图9. MOF纳米复合材料用量对UiO-66-NDC/GO纳米复合材料吸附Pb(II)离子的影响(pH值6,Pb离子50 mg/L,时间150分钟,用量0.5-2.5 g/L)。

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图10. 离子浓度对UiO-66-NDC/GO纳米复合材料吸附Pb(II)的影响(Pb(II)离子,50-250 mg/L,时间150分钟,pH6,剂量0.5 g/L & T = 298 K)。

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图11. UiO-66-NDC/GO纳米复合材料对Pb(II)离子的吸附的PSO类型2。

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图12. UiO-66-NDC/GO纳米复合材料对铅(II)的吸附等温线(a)Langmuir模型,(b)Freundlich模型,和(c)Temkin模型。

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图13. MOF纳米复合材料在四个不同温度下吸附Pb(II)的热力学行为。

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图14. GO-UiO-66 NDC对Pb(II)的吸附率,作为解吸循环的一个函数。

文章结论

(1)在此,通过氧化石墨烯和UiO-66 NDC的插层,成功制备了一种新型纳米吸附剂,以提高纳米吸附剂的孔隙率和功能团。新型MOF-纳米复合材料的表征证实了GO与UiO-66 NDC在纳米吸附剂中具有八面体结构的组合。在MOF纳米复合材料的表面,EDS检查证实了碳、锆和氧的存在。XRD、UV、拉曼和FTIR表面分析验证了结晶结构、功能团和表面分析。

(2)在批处理模式的研究中,在pH值为6,298K,150分钟的收缩期,MOF用量为0.5mg/L,Pb(II)的初始离子为50mg/L,得到的qmax为254.45mg/g。Freundlich和Temkin的等温线比Langmuir更好地预测了吸附行为,而PSO比PFO更适合。热力学研究显示了吸附的自发和放热过程。

(3)此外,模拟结果支持具有非局域化表面状态的纳米复合系统的动态行为,与氧化石墨烯系统相比,MOF纳米复合系统可以作为一个相关的吸附源,证实了实验结果。

(4)因此,MOF纳米复合材料是一种潜在的多功能纳米复合材料,能够在固定床和批量系统定义的最佳情况下从实时废水中去除铅(II)。

https://doi.org/10.1016/j.envres.2022.114750

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