杜伊斯堡-埃森大学Tilmar Kümmell等–表面吸附物对(MO)CVD生长石墨烯-MOS2异质结构光电探测器光响应的作用

对于超薄、灵敏的光电探测器来说，一种有前途的策略是将光活性半导体过渡金属二硫属化物 (TMDC) 单层（如 MoS2）与高导电性石墨烯相结合。这种设备通常表现出复杂而矛盾的光响应，因为入射光可以触发光导和光诱导分子从表面的解吸。在这里，我们使用金属有机化学气相沉积 (MOCVD) 在石墨烯上直接生长 MoS2，然后通过化学气相沉积 (CVD) 将 MoS2 沉积在蓝宝石晶片上，以实现石墨烯-MoS2 光电探测器。双色光泵-电探针实验允许将光诱导的载流子转移通过石墨烯-MoS2异质界面与吸附物诱导的效应分开。我们证明吸附物强烈改变了光电导率的大小和符号。这归因于在吸附物被解吸的情况下石墨烯掺杂从 p 型到 n 型的变化，而在任何一种情况下，光生电子都从 MoS2 转移到石墨烯。这种无损探测方法揭示了电荷载流子转移机制和吸附物在二维 (2D) 异质结构光电探测器中的作用。

图 1. (a) 石墨烯-MoS₂异质结构示意图；  (b) 石墨烯-MoS₂异质结构的 AFM 图；  (c) MoS₂(左)和石墨烯(右)的拉曼光谱；  (d) 石墨烯-MoS₂异质结构的消光光谱。

图 2. (a) 叉指电极设计示意图；  (b) 在光泵-电探针测量中石墨烯-MoS₂ 光电探测器的照明；  (c) 在环境条件下（相对湿度：45 ± 5%，温度：20 ± 1 °C）下 I – I0 的时间相关测量；  (d) 在真空条件下。比较了 λ_exc= 325 nm、λ_exc= 442 nm 和 λ_exc= 632 nm 的激光波长。在每种情况下，光子通量密度为 Φ_ph= 10¹⁵(mm²·s)^-1。

图 3. 在 (a) 环境和 (b) 真空条件下，在 λ_exc = 632 nm 处脉冲照明的石墨烯-MoS₂异质结构光电探测器的时间相关 I – I₀ 测量。在每种情况下，都使用了 Φ_ph= 4.2 × 10¹⁶(mm²·s)^-1 的光子通量。阴影区域表示照明的时间跨度。测量前，样品已储存在 N₂ 中。

图 4. 与时间相关的 I – I0 测量结合 λ_exc= 325 nm (Φ_ph= 1.47 × 10¹⁵(mm²·s)⁻¹) 的连续波激发和 λ_exc= 632 nm (Φ_ph= 4.2 × 10¹⁶(mm²·s)^-1)。 在（a）环境和（b）真空条件下，描述了 I – I0 的实验结果与时间的关系。 时间 t = 0 s 标志着紫外线照射的开始。 在插图中，显示了数据集的放大部分。 在测量之前，样品已储存在 N₂ 中。

图 5. 石墨烯-MoS₂异质结构器件中所提出的光响应机制的示意图。左：高密度吸附物的情况，其中吸引电子的吸附物导致石墨烯中的费米能级低于狄拉克点，即 p 掺杂。右图：低密度吸附物的情况，其中吸附物密度降低导致费米能增加，即 n 掺杂石墨烯。在任何一种情况下，在 632 nm 照射下，MoS₂ 中电子-空穴对的产生预计会导致石墨烯-MoS₂ 界面处的电荷载流子分离，其中电子转移到石墨烯中。

相关研究成果由杜伊斯堡-埃森大学Tilmar Kümmell等人2022年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.2c06047)上。原文：Role of Surface Adsorbates on the Photoresponse of (MO)CVD-Grown Graphene–MoS2 Heterostructure Photodetectors。