锂金属负极中枝晶的生长和不均匀固态电解质膜（SEI）的形成，阻碍了二次金属电池的长时间充放电循环和安全性。针对这一问题，近日，韩国庆尚大学Hyun Young Jung和仁荷大学Myung Gwan Hahm等人设计了一种新型的人造重构SEI膜。这种人造SEI膜由有机成分和富含无机成分的混合物组成并作为镶嵌界面，通过锂盐与羟基（-OH）化石墨烯量子点（GQDs）的协同效应，促进了均匀且超光滑的富氟（F）界面环境的形成，确保了锂离子的快速扩散和无枝晶特性。该文章发表在国际期刊Small上。
图1. 人造重构SEI膜在锂表面的生长示意图。
【本文要点】
要点1. 本研究通过简单的溶液涂覆法在聚丙烯（PP）隔膜表面引入GQDs涂层，成功实现了一种简单而有效的方法，将波纹状的固体锂/电解质界面层调制成一个超薄且超光滑的富F界面，促进了Li+在锂金属表面的均匀分布，抑制了锂枝晶的形成。
要点2. 相比于Li/PP/Li对称电池中出现的短路问题，Li/GQDs-PP/Li对称电池可实现超过2000小时的无枝晶工作，在电流密度为1和 5 mA cm-2时都展示出良好的循环稳定性和容量保持率，且成核过电位更低。同时，循环伏安（CV）测试排除了GQDs参与反应或电荷存储。循环后锂负极的形貌表征进一步证明了Li/GQDs-PP/Li对称电池的锂负极表面由于良好的锂沉积而形成了一个均匀且超光滑的表面层。
要点3. Li/GQDs-PP/Li电池中锂负极/电解液界面不发生副反应且电解液的分解是受控的，并形成了含有富F成分的SEI膜。形貌和力学性能表征进一步证实了重构SEI膜表面光滑且具有弹性。密度泛函理论（DFT）计算表明Li吸附在蜂窝状碳网格的中心，而GQDs中羟基官能团的存在是Li相互作用的有利位点。
要点4. 使用GQDs/ PP隔膜的锂硫（Li-S）电池表现出良好的循环稳定性、高的库仑效率（CE）以及优异的倍率性能，在2 C下循环500次时CE大于98%。这证明了GQDs层不仅可以作为界面调节器，还能作为物理屏障抑制多硫化物，降低锂损失，从而使电池实现长期稳定循环。
总之，这项工作强调了操控和重组SEI中关键化学成分可赋予金属负极抗枝晶特性，这也为提高金属负极循环特性提供了重要的设计思路。
图2. GQDs/PP隔膜组装的Li-S电池的电化学性能。
Chenrayan Senthil, Seung Gyu Kim, Sun-Sik Kim, Myung Gwan Hahm*, and Hyun Young Jung*, Robust, Ultrasmooth Fluorinated Lithium Metal Interphase Feasible via Lithiophilic Graphene Quantum Dots for Dendrite-Less Batteries, Small, 2022. https://doi.org/10.1002/smll.202200919
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