齐鲁工业大学《Langmuir》：直写印刷高质量石墨烯结构的图案化和高性能柔性电子器件的应用

成果简介

石墨烯是一种二维蜂窝状纳米材料，由碳原子在sp²杂化轨道上形成六边形晶格结构，具有优异的电气、光学和机械性能。溶液工艺法已被广泛用于实现大面积图案化石墨烯结构，以制造高性能器件。在该方法中，石墨烯通常需要分散在溶液中，而石墨烯薄片之间的π-π键引力相互作用会导致溶液中的结构不可控，难以获得高性能。

本文，齐鲁工业大学孙加振 副教授团队在《Langmuir》期刊发表名为“Direct-Write Printed Slippery Surface for Assembling a High-Quality Graphene Structure and Its Application in Flexible Electric Actuators”的论文，研究通过直接写入印刷的滑动表面作为滑动限制模板，实现了厚度和层间距可控的图案化氧化石墨烯（GO）结构。在将 GO 还原成还原氧化石墨烯（rGO）后，实现了导电率高达6.425 ×10³S/m 的柔性电图案。

此外，将图案化的rGO结构转移到聚二甲基硅氧烷（PDMS）上，经过 10,000 次连续弯曲后，其电阻变化小于 5%，并且在电热耦合作用下，基于 rGO 和 PDMS 材料的各向异性膨胀。这种图案化的 rGO 结构可以满足高灵敏度和复杂形变应用对柔性电致动器性能的要求。该研究为图案化高质量石墨烯结构、实现高性能柔性电子器件提供了重要的研究意义和应用价值。

图文导读

图1.直接书写印刷光滑表面图案组装的工艺，形成高质量的石墨烯结构。

图3. 直接写入印刷的光滑表面（a）空白、（b）组装后的 GO 和（c）组装后的 rGO 的数码照片以及分界点的局部放大图像（d-f）。

图4. (a) 不同沉积密度下 rGO-V 和 rGO-C 的导电率。(b) 不同弯曲半径下的电阻变化。(c) 弯曲半径为 5 毫米的连续折叠和复原周期中的电阻变化。(d) 连续折叠 10,000 次时的电阻变化。

图5. (a) 1.0mg/cm2rGO-V、(b) 0.8mg/cm2rGO-V、(c) 1.5mg/cm2rGO-V、(d) 1.0 mg/cm2 rGO-C、(e) 0.8mg/cm2rGO-C 和 (f) 1.5 mg/cm2 rGO-V 的扫描电镜。(g) GO、rGO-V 和 rGO-C 的 XRD 和 (h) 拉曼光谱。

图6. (a, c) 电动推杆组装前的数码照片。(b, d) 施加电压和撤消电压时的弯曲变化。

图7. 作为人工抓手的柔性电动致动器，用于 (a) 抓取、(b) 移动和 (c) 释放。

小结

本文介绍了一种利用直写印刷技术制备高质量图案化石墨烯结构的方法。在聚四氟乙烯滤纸上直接书写印刷 PDMS光滑表面，然后通过真空过滤将图案化 GO 结构与光滑表面进行限域组装。在使用HI还原组装好的GO结构后，得到了具有均匀片状结构和少量缺陷的高质量rGO结构，其导电率为6.425 ×10³S/m。用热压将rGO结构转移到PDMS上后，该结构弯曲了10,000次，电阻变化小于 5%，并且在连续弯曲和复原过程中电阻变化趋于稳定。最后，这种结构被组装成一个柔性电动致动器，可以在施加和去除电压的情况下弯曲和复原。将其进一步组装成手形电动致动器，可实现抓取和放下的操作。这项研究为高质量石墨烯结构的图案化提供了一种简便的方法，在制备柔性电子器件方面具有重要的研究意义和应用价值。

文献：https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.4c00213