石墨烯调控的氮化镓远程外延机理研究获进展

该研究讨论了石墨烯调控的氮化镓远程外延机理,创新性地提出了远程轨道杂化的概念,探讨了GaN和衬底之间的界面关系和界面耦合特性,揭示了远程外延的物理和化学机理,为快速、大面积制备单晶GaN薄膜拓宽了思路。

二维(2D)材料,特别是石墨烯和氮化物的异质集成,为半导体器件提供了新机遇,在制备柔性可穿戴设备以及可转移电子和光子器件领域应用前景广泛。由于石墨烯表面自由能低,氮化物在石墨烯表面不易成核,采用等离子体预处理或生长缓冲层的方法难以获得高质量的单晶氮化物。最近,一种新的外延技术——远程外延有望解决这一难题。该技术利用石墨烯的“晶格透明性”,衬底和外延层产生远程的静电相互作用,凭借这种相互作用,外延层透过石墨烯可以“复制”衬底的晶格信息,从而保证外延层的晶格取向一致性。然而,关于氮化物远程外延的生长机制和界面作用关系的相关报道较少。

中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所博士研究生屈艺谱、副研究员徐俞、研究员徐科,以及苏州大学教授曹冰合作,在ACS Applied Materials & Interfaces上,发表了题为Long-Range Orbital Hybridization in Remote Epitaxy: The Nucleation Mechanism of GaN on Different Substrates via Single-Layer Graphene的论文。科研团队采用金属有机物化学气相沉积法(MOCVD),在两种覆盖单层石墨烯(SLG)的极性衬底(Al2O3和AlN)上实现了氮化镓成核层(GaN NLs)的远程外延。研究发现,衬底极性对石墨烯上GaN的成核密度、表面覆盖率和扩散常数起到关键作用。研究考虑到表面覆盖和衬底污染引起的成核信息差异,通过缩放的成核密度校正了这种误差,得到了衬底极性和GaN成核密度的对应关系。结晶特性分析表明,衬底和外延层的界面外延关系不受单层石墨烯的影响,与传统外延的取向关系一致。为了揭示成核信息差异背后的物理机理,理论计算发现衬底增强了单层石墨烯上的Ga和N原子的吸附能,且极性较强的AlN相比Al2O3的吸附能更大,AlN和吸附原子Ga之间存在更高的差分电荷密度(CDD)。进一步,分波态密度(PDOS)分析发现,尽管吸附原子Ga和衬底相距4-5埃,Al2O3和AlN中Al-3p和Ga-4p轨道在费米能级附近仍存在轨道杂化。研究提出,在远程外延中,单层石墨烯的存在不影响衬底和吸附原子之间的化学相互作用,这种远程轨道杂化效应正是在极性衬底上远程外延GaN NLs的本质。通过导电胶带可以轻松剥离GaN NLs,且剥离后的衬底表面没有机械损伤,有望发展出一种高质量衬底的低成本制备技术。

该研究讨论了石墨烯调控的氮化镓远程外延机理,创新性地提出了远程轨道杂化的概念,探讨了GaN和衬底之间的界面关系和界面耦合特性,揭示了远程外延的物理和化学机理,为快速、大面积制备单晶GaN薄膜拓宽了思路。研究工作得到国家自然科学基金重点项目的资助。

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石墨烯调控的氮化镓远程外延机理研究获进展

图1.SLG/Al2O3和SLG/AlN两种衬底的GaN NLs的SEM图,不同的量化指标分析了成核信息的差异

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图2.GaN/SLG/Al2O3和GaN/SLG/AlN两种体系表面形貌的SEM图,面外和面内取向关系的XRD图

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图3.GaN/SLG/Al2O3和GaN/SLG/AlN两种体系的界面微观特性的HR-TEM图

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图4.吸附原子Ga和N在SLG、SLG/Al2O3和SLG/AlN三种体系上的吸附能,Ga在三种体系上的CDD和PDOS图

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图5.使用导电胶带剥离GaN NLs,剥离后GaN背部和衬底表面的石墨烯拉曼信号图

本文来自苏州纳米技术与纳米仿生研究所,本文观点不代表石墨烯网立场,转载请联系原作者。

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